用于硫化物固体电解质的高纯Li2S低成本合成研究

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全固态锂电池由于采用不可燃的固态电解质,可有效改善电池安全性问题。在已开发的固态电解质中,硫化物固态电解质因其较高的离子导电率,引起了国内外研究机构的高度关注。Li2S是合成硫化物电解质的关键原材料,而Li2S的高成本导致硫化物电解质价格居高不下,因此低成本大规模合成Li2S是推进硫化物电解质和硫化物固态电池实用化的关键。本文针对Li2S低成本合成技术进行研究,探究了低成本制备高纯度Li2S的方法,并进一步通过合成硫化物固态电解质Li6PS5Cl验证了此方法的可行性。主要研究内容如下:(1)探究了使用低成本硫酸锂碳热还原法制备高纯度Li2S可行性,传统碳热还原法制备的硫化锂与碳紧密复合导致纯度较低,无法用于硫化物固态电解质的合成。通过改进混和方式提升混合效率及均匀性,使其更适应放大化制备,使用XRD、SEM等表征对比发现改进方法能够提升反应中硫酸锂的转化率。对碳热反应产物进行了分析,针对Li2S与杂质的物理化学性质差异设计了提纯步骤。借助可循环使用的溶剂降低提纯成本,并对提纯效果进行了探究。(2)为了验证Li2S的品质与纯度,将自制Li2S与商业Li2S合成硫化物电解质Li6PS5Cl进行对比,研究发现,采用两种Li2S合成的电解质性能相当。使用单晶NCM622@AlO为正极、锂铟合金为负极组装的全固态锂电池具有良好的电化学性能,在1 C倍率下循环700周平均库伦效率99.89%,循环性能优于商业硫化锂。优异的电化学性能证明了此方法合成Li2S的可行性,随后探究了不同碳源及配碳量对反应的影响,结合成本等方面因素优化反应条件,并对产率及成本进行了分析。
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