【摘 要】
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As（Ⅲ）是工业废水中常见的无机污染物,将工业废水中的As（Ⅲ）预氧化为As（V）有助于后续处理过程。近年来,基于亚硫酸根[SO32-,S（Ⅳ）]的高级氧化工艺成为研究热点,目前基于S（Ⅳ）氧化体系氧化活性物种的研究主要以SO3·-、SO5·-和SO4·-为主,然而与金属相关的氧化活性物种的研究还鲜有报道。本研究为碱性条件下Ferrihydrite-S（Ⅳ）和Bi2.15WO6-S（Ⅳ）体系中存在
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As（Ⅲ）是工业废水中常见的无机污染物,将工业废水中的As（Ⅲ）预氧化为As（V）有助于后续处理过程。近年来,基于亚硫酸根[SO32-,S（Ⅳ）]的高级氧化工艺成为研究热点,目前基于S（Ⅳ）氧化体系氧化活性物种的研究主要以SO3·-、SO5·-和SO4·-为主,然而与金属相关的氧化活性物种的研究还鲜有报道。本研究为碱性条件下Ferrihydrite-S（Ⅳ）和Bi2.15WO6-S（Ⅳ）体系中存在的氧化活性物种提供了新观点,并为As（III）的预氧化技术提供了新思路。本研究探究了在黑暗和碱性条件下,Ferrihydrite-S（Ⅳ）体系对氧化As（III）的影响。结果表明在p H为10.0时,1 min内有9.0 mg L-1 As（III）被氧化成As（V）。动力学实验、XPS和电化学分析表明As（III）在Ferrihydrite表面被氧化成As（V）。掩蔽实验和EPR分析排除了·OH、~1O2、O2·-、SO3·-、SO5·-和SO4·-对氧化As（III）的贡献。通过Ferrihydrite-S（Ⅳ）体系将PMSO、PPh3、苯甲醇、苯酚和苯胺选择性氧化为相应的PMSO2,PPh3=O、苯甲醛、多酚和聚苯胺及拉曼分析确定了Fe（III）-OOH和Fe（Ⅳ）=O物种的存在,也揭示在p H 10.0下Ferrihydrite-S（Ⅳ）体系反应机制是Fe（III）-OOH和Fe（Ⅳ）=O主导的非自由基机制。本研究探究了在可见光和碱性条件下,Bi2.15WO6-S（Ⅳ）体系对氧化As（III）的影响。结果表明在p H为9.0时,30 min内有9.8 mg L-1As（III）被氧化成As（V）。掩蔽实验和EPR分析排除了·OH、~1O2、O2·-对氧化As（III）的贡献,同时发现SO3·-和SO4·-的自由基存在。通过向Bi2.15WO6-S（Ⅳ）体系中加入供氢体（0.1 M葡萄糖）并检测到H2O2的存在,证明Bi2.15WO6表面存在Bi（III）-OOH。Bi（III）-OOH和SO4·-是Bi2.15WO6-S（Ⅳ）体系中氧化As（III）的氧化活性物种,而SO4·-起主要的氧化作用。通过DRS、i-t、FTIR和XPS分析证明Bi2.15WO6与S（Ⅳ）相互作用的位点位于Bi2.15WO6表面的Bi（V）。
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