WO3基复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

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随着工业化和城市化的快速发展,能源短缺及环境污染等问题日益加重,实现社会的可持续发展显得尤为重要,而可见光光催化技术是产生清洁能源和处理环境净化问题的理想方式。WO3纳米材料具有良好的可见光响应、环境友好、抗光腐蚀和性能优异等优点,是一种具有良好的应用前景的纳米材料光催化剂。但是由于WO3导带电子电势低,还原能力不足以及过高的光生电子与空穴复合率限制其进一步发展与应用。针对WO3上述存在的问题,本论文对WO3进行改性,构造直接Z型异质结构,从而提升其光催化活性。1.利用g-C3N4末端氨基来控制氧化钨的形貌,采用溶剂热法制备了新型Z型W18O49纳米线-g-C3N4纳米片复合光催化剂。g-C3N4的引入提高了对可见光的吸收能力,促进了复合材料界面上的电荷转移。复合材料均表现出比纯W18O49和g-C3N4更高的光催化活性,当g-C3N4的含量为50 mg的WCN50表现出最佳的光催化活性,相应的产氢速率为1.700 mmol?g-1?h-1,环己烷的转化率为7.35%。光催化活性的提高主要是由于可见光吸收能力的增强,以及Z型电荷转移机制促进了界面电荷转移,延长了光生电子的寿命。2.通过在WO3纳米片的表面负载含有末端胺基和羧基的碳量子点制备新型Z型WO3纳米片-碳量子点复合材料,并对其微观形貌,结构组成,光学和电化学性能进行了比较。负载含末端氨基的碳量子点(NCDs)的复合材料具有更低的荧光强度和界面电阻,意味着电子的有效转移。NCDs的质量含量为9.3%的WO3-NCDs复合材料显示出光催化产氢活性,及明显提高催化环己烷氧的化活性,最高转化率为7.88%,对KA油的选择性为98.9%,是WO3-CCDs的1.2倍,是纯WO3纳米片的1.5倍。催化性能的显着提高是由于NCDs和WO3之间有效的Z型电荷转移机制以及光热协同催化作用加速了环己烷氧化的链引发。3.通过溶剂热法制备了WO3-MoS2-NCDs复合材料。MoS2和NCDs的引入使得复合材料具有增强的可见光吸收能力,更高光电转换效率及界面电荷转移效率。WMC复合材料的平均产氢速率为16.02μmol?g-1?h-1,是用Pt为助催化剂的WC复合材料催化性能的87%,表明MoS2具有替代贵金属Pt作为助催化剂的潜质。WMC复合材料同时具有Ⅱ型异质结构和Z型异质结构,Ⅱ型异质结构使得光生电子与空穴有效利用最大化,而Z型异质结构则把材料上的光生电子的还原能力最大化,三元异质结构使得光生电子与空穴得到有效的转移,从而显著地提高了光催化产氢能力。
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