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渗透通量低和膜污染是制约多孔聚合膜广泛应用的瓶颈,研制高通量、抗污染复合纳滤膜以及揭示其成膜的机理具有显著意义。本研究以解决分离过程中膜污染、提高膜选择性和揭示膜活性层形成机理为主要目标,通过分子设计,表面修饰以及仿真计算的方式,实现抗污染、高通量复合纳滤膜的制备及膜活性层形成机理的揭示。主要研究内容如下: 首先,以N-(2-羟乙基)乙二胺(HEDA)为水相单体与有机相单体均苯三甲酰氯(TMC)通过界面聚合法制备出新型聚酰胺复合膜。研究了单体的浓度、固化时间和固化温度等工艺参数对膜分离性能的影响,确定最佳制膜工艺参数,得到性能良好的聚酰胺复合纳滤膜(X0.5Y0.1)。利用傅里叶转换红外光谱(FTIR)和X射线电子能谱(XPS)研究活性层的化学结构和化学组成。利用场发射电子扫描显微镜(FE-SEM)及原子力显微镜(AFM)观察膜表面和断面形貌,证实活性层表面结构致密。利用表面Zeta电位分析证明复合纳滤膜(X0.5Y0.1)的等电点接近于pH值6.0。复合纳滤膜(X0.5Y0.1)经过长达168h过滤试验后,水通量和截留性能未明显变化,表明其具有良好的稳定性。依据密度泛函理论,采用Hirsfeld电荷计算HEDA分子中各原子位点的福井函数,进一步计算得到各反应位点局部软度和总软度,通过两者的计算结果预测了各反应位点的活性及差异,表明HEDA分子中伯胺的活性高于醇羟基和仲胺的反应活性。基于反应位点活性的差异,揭示活性层形成机理,其可能分为两个阶段,初始快速成膜阶段和成膜后的慢速生长阶段。 其次,为了提高水通量和表面亲水性,采用两步法合成了2,5-双(4-氨基苯氧基)苯磺酸钾(BAPBS),并以其为水相单体通过界面聚合法制备出磺化聚酰胺复合纳滤膜。操作压力为0.6MPa,所制备复合纳滤膜的水通量为72.8L m-2h-1,其对1.0g L-1的Na2SO4截留率为92.5%。膜表面引入磺酸基团后,静态接触角明显下降,表明引入磺酸基团可显著提高膜表面的亲水性。以牛血清蛋白(BSA)为有机污染物的代表,经5轮的污染及清洗后,水通量的恢复率(FRR)和总的通量下降率(CRt)分别为88%和18%,表明膜具有良好的抗污染性能。以不含磺酸基团的1,4双(4-氨基苯氧基)苯(BAPB)为参比,构建了BAPBS和BAPB两种聚合物模型结构,进行分子动力学仿真。利用爱因斯坦等式计算均方位移得到扩散系数,以深入研究水分子穿过磺化聚酰胺聚合物运动轨迹,水分子在磺化膜基体中的扩散系数比在非磺化聚酰胺聚合物中高21%,表明磺酸基团的存在有利于水分子渗透穿过膜活性层。 最后,为了去除水中重金属离子,以1,4-二甲基吡啶碘化物(CMPI)为活化剂,树状高分子(PAMAM)接枝聚合于复合膜表面制备出一种新型荷正电纳滤膜。通过共价键接枝树状高分子修饰聚酰胺膜表面,不仅使膜表面荷正电,还使亲水性得以提高。本研究所制备的荷正电纳滤膜对重金属离子的截留率较高,截留次序依次为Pb2+(90.3%)<Ni2+(91.7%)<Cu2+(95.6%)。进料液pH值为12.0时,膜表面荷负电,K2CrO4和Na2HAsO4的截留率分别高达99.1%和99.3%。此外,将采用界面聚合法制备的复合膜(TFC)、采用直接涂敷法制备的复合膜(C-TFC)和以CMPI为活化剂采用接枝法制备的复合膜(G-TFC)同时浸泡在pH为10.0的氢氧化钠溶液中。经过24h测试后,与C-TFC复合膜性能相比,G-TFC膜具有良好的稳定性,截留率仍保持为初始值的95%,前者仅为初始值的80%。