【摘 要】
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氨(NH3)是现代工农业及军工产业发展的“催化剂”，同时也是极好的储氢材料。许多科学家在合成NH3研究中投入了大量的工作，目前工业上生产NH3采用的是Haber-Bosch法，该方法需要高温高压，消耗大量的能源且在反应过程中伴随着大量的CO2的产生，这是导致能源短缺和环境污染的直接原因之一。科学家们一直致力于可持续新能源新材料的开发，开发了包括太阳能在内的多种新能源，相对于传统化石能源，太阳能具有零污染，高能量等特点。光催化固氮是利用太阳能作为驱动力，通过光催化剂将低价值的N2转换为高价值的NH3，其过程
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氨(NH3)是现代工农业及军工产业发展的“催化剂”，同时也是极好的储氢材料。许多科学家在合成NH3研究中投入了大量的工作，目前工业上生产NH3采用的是Haber-Bosch法，该方法需要高温高压，消耗大量的能源且在反应过程中伴随着大量的CO2的产生，这是导致能源短缺和环境污染的直接原因之一。科学家们一直致力于可持续新能源新材料的开发，开发了包括太阳能在内的多种新能源，相对于传统化石能源，太阳能具有零污染，高能量等特点。光催化固氮是利用太阳能作为驱动力，通过光催化剂将低价值的N2转换为高价值的NH3，其过程绿色环保，成本低廉，是固氮的理想的途径。本文在氧化锌(ZnO)和铌酸钾(KNbO3)这两种传统光催化剂的基础上，通过贵金属负载和半导体复合合成了MoS2/C-ZnO、Ag/KNbO3和NiO/KNbO3三种催化剂，并研究了它们在光催化固氮中的应用。1、MoS2/C-ZnO采用的水热法和光沉积法合成的：以氯化锌(ZnCl2)和葡萄糖(C6H12O6)水热合成C-ZnO,采用光沉积MoS2纳米粒子制备了MoS2/C-ZnO，1%MoS2/C-ZnO在模拟太阳光下的固氮速率达到了245.7μmol·g-1·h-1是ZnO的9.7倍。结果表明，表面碳层的引入有利于N2的吸附和促进光生载流子的分离；MoS2有利于N≡N的活化，提升光催化固氮的性能；2、Ag/KNbO3纳米复合材料可以有效的将N2转换为NH3。在水热温度260℃，KOH浓度4mol/L的条件下制备的KNbO3纳米棒，光沉积制备了Ag/KNbO3催化剂。合成的Ag/KNbO3纳米复合材料在光催化固氮过程中表现出优异的光催化固氮活性，在模拟太阳光下的固氮速率达到了385.0μmol·g-1·h-1是KNbO3的4.0倍。结果表明，Ag NPs的引入有利于光生载流子的分离，促进光催化固氮反应的进行；3、通过光沉积法制备了NiO/KNbO3纳米复合材料，并首次应用于光催化固氮，其固氮最佳活性达到了470.6μmol·g-1·h-1是KNbO3的4.8倍。结果表明，添加的NiO纳米粒子与KNbO3之间形成了p-n异质结，提高了光生载流子的分离效率。制备的复合材料通过多种技术进行表征，包括X射线衍射(XRD)，拉曼光谱(Raman)，X射线光电子能谱(XPS)，扫描电子显微镜(SEM)，透射电子显微镜(TEM)，紫外可见漫反射光谱(DRS)，N2吸脱附，瞬态光电流响应(PC)，电化学阻抗谱(EIS)等。通过以上的表征手段进一步研究光催化固氮反应的作用机制。
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