石墨烯具有新奇的物理性质,将其进行裁剪,可以得到一维的石墨烯纳米带或零维的纳米石墨烯,两者统称为石墨烯纳米结构。由于量子尺寸效应,石墨烯纳米结构可以打开能隙;锯齿状的外围边界进一步使其具有自旋有序的边界态,这些性质使其在传统电子学和自旋电子学方面具有潜在的应用前景。另一方面,石墨烯纳米结构的性质直接由其尺寸、掺杂元素和边界结构决定,因此探索新型的原子级精确结构对研究其性质和应用具有重要意义。通过“自下而上”的表面合成方法,可以得到原子级精准的具有特定结构的石墨烯纳米结构。结合分子束外延、扫描隧道显微镜和原子力显微镜等技术,可以实现样品的原位制备和表征,是深入研究石墨烯纳米结构的结构特征与物理性质的重要研究手段。本论文的创新性工作如下:1.制备了两种具有氮硼氮（NBN）掺杂及锯齿形边界的石墨烯纳米带NBNZGNR1和NBN-ZGNR2,并对其电子结构进行了研究。NBN-ZGNR1和NBNZGNR2的锯齿形边界的比例分别为36%和57%。扫描隧道显微镜（scanning tunneling microscopy,STM）图像显示NBN-ZGNR1的长度整体大于NBN-ZGNR2,这是由于其前驱体分子在聚合时有更大的空间位阻。高分辨的非接触式原子力显微镜（noncontact atomic force microscopy,nc-AFM）图像展示了两种纳米带的成键信息,确认了纳米带具有锯齿形边界的结构。d I/d V谱和理论计算表明NBNZGNR1和NBN-ZGNR2的带隙分别为1.5 e V和0.9 e V。2.制备并表征了硫掺杂凹槽形边界的石墨烯纳米带（S-CGNRs）。利用STM和nc-AFM研究了前驱体分子在Au（111）表面的反应过程以及最终产物S-CGNRs的形貌及电子结构。Nc-AFM图像显示S-CGNRs边界上有噻吩环,证明了硫原子被成功引入到纳米带中。第一性原理计算表明,自由状态下无缺陷的S-CGNR的带隙为1.17 e V,明显小于未掺杂的凹槽形边界纳米带的带隙（1.7 e V）,说明凹槽形边界上的硫原子有效调控了纳米带的电子结构。另外,在低覆盖度时,SCGNRs呈枝状结构;通过将前驱体分子的覆盖度增加至满层,可以实现对纳米带形貌的调控,使部分纳米带呈线状结构。3.制备并表征了两种氮硼氮（NBN）掺杂的纳米石墨NBN-575-NGs和NBNPT。利用STM研究了两种前驱体分子（NBN-hepa和NBN-BT）在Au（111）基底上脱氢环化的反应过程。Nc-AFM图像给出了NBN-575-NGs和NBN-PT的成键信息,其中NBN-575-NGs中嵌有两个五元环和一个七元环,而NBN-PT具有两组分别为锯齿形和扶手椅形对边的边界。d I/d V谱表明Au（111）基底上NBN-575-NG的导带底位于2.6 e V处。另外,计算结果显示NBN单元的引入以及NBNPT的氧化均能有效改变纳米石墨烯的带隙。此外,参与了自主设计的超高真空低温扫描隧道显微镜系统的研发工作。这套系统由样品制备腔、STM表征腔和快速进样腔组成,具有原位样品制备和STM表征功能。系统的开发过程包括:系统结构设计、腔体和部件的加工、系统的组装和各部分功能的测试。其中三个重要的环节为低温恒温器的布线、系统低温性能的优化和扫描头的测试。通过选择线的材质、优化布线方式、改善低温屏蔽罩的设计结构等措施,最终系统4 L液氦可以达到74小时的低温维持时间。扫描头测试过程中,通过改进部件的设计、优化系统的电信号屏蔽来排除各类机械噪音和电噪音,最终系统在室温、液氮温度和液氦温度下均获得了清晰的石墨原子分辨图像。