现代科学技术发展的方向之一是在探索并制造纳米微观结构,在分子尺度上实现特定功能,例如信息的储存与传递,微观物质的传输,能量的利用与转换等。在单个分子或原子的尺度上研究相关纳米结构的空间形貌、物理性能及调控方法将为这些基本单元的设计并应用提供重要的物理基础。然而,目前能对单个纳米结构进行高精度表征的实验手段还非常少,研究深度亦亟待扩展。扫描隧道显微镜（STM）能够在实空间中直接探测并操纵原子分子,与其他技术相结合还能拓展实验体系、探索与调控多种量子行为,是目前表面单分子器件表征研究的重要工具。本论文主要利用脉冲激光耦合STM实验技术和第一性原理计算方法对表面纳米结构的动力学开展研究。在实验方面,详细研究了单个分子马达在固体表面的转动动力学行为的探测与控制,探索了表面磁性分子与自旋纳米体系的制备方法;理论模拟方面,计算了分子马达在表面的微观吸附构型和转动势垒,并对表面磁性原子团簇的构型和自旋性质进行了研究。具体研究内容如下:1.通过脉冲激光耦合STM实验,在低温和超高真空环境下研究了Au（111）表面吸附的单个偶氮苯分子的转动动力学特性。在隧穿电子和超快激光脉冲的诱导下,锚定在Au（111）表面重构扭折处的单个偶氮苯分子被观测到发生取向转换动力学行为。通过偏置电压和激光波长的调制,测得了样品偏置电压阈值以及最小激发光子的能量。通过对转动几率和占空比的研究,揭示了相关机理。隧穿电子通过非弹性散射激发分子,而脉冲激光激发下,分子通过吸收光子增加能量。STM针尖的存在形成局域静电势场,从而影响分子在两种取向状态下的占空比。根据实验结果,建立了一个模型以解释隧穿电子和光子在控制单个偶氮苯分子表面转动动力学中的不同作用。2.利用含vd W修正的DFT方法,计算了Au（111）表面单个偶氮苯分子的吸附构型和转动势垒。计算表明,单个苯环在Au（111）表面存在最优的吸附构型,在该吸附构型下,体系具有最低的吸附能和稳定的取向结构。基于固定锚点而转动的偶氮苯分子存在准对称的转动势垒,计算得到的势垒数值与实验数据拟合得出的值相符。研究结果对探索类似分子体系的动力学行为具有一定的参考意义。3.以自旋分辨STM为实验平台,进行自旋极化探针的制作和表面磁性分子与磁性纳米结构的制备。结合STM设备的实际功能,采用合适的制作方法,以尖端镀膜的方式探索自旋极化探针的制备。通过各种表征手段,证实了磁性薄膜能够可靠包覆针尖,并以磁性纳米岛为表征对象,展示了所获得的磁性探针具有自旋极化率。4.探索了对表面原子尺度自旋体系的建模和计算。针对具有高自旋及较大轨道磁矩的自旋体系,以DFT为出发点,建立了有效自旋哈密顿量进行多重态计算,得到了与实验结果相符的低能态能级,从而预测出自旋翻转的IETS能量和磁各向异性等基本磁性。针对轨道磁矩较小且自旋为1/2的体系,通过基于DFT的GIPAW计算方法,获得了精度可接受的自旋共振各类参数,典型的参数如g因子和超精细耦合常数。