本文中,我们以氧化石墨烯为主要原材料制备了两种氮掺杂石墨烯水凝胶,并将其作为超级电容器的无支撑电极材料进行了电化学性能研究。一种是以三聚氰胺为氮源的水热还原法氮掺杂石墨烯水凝胶(H-NGH),另一种是以尿素为氮源、以抗坏血酸为还原剂的化学还原法氮掺杂石墨烯水凝胶(C-NGH)。以电化学性能为评价依据,确定制备H-NGH时三聚氰胺添加量为50mg,水热反应温度为180℃。与无氮掺杂水热法石墨烯水凝胶(H-GH)相似,H-NGH的含氧官能团被大量去除,层间距为0.346 nm,并且有着三维交联网状多孔结构,孔径大多在0.5-1μm。H-NGH的I_D/I_G为1.135且含水率高达96.5%,将100g的砝码压在两个直径为1.4 cm高1.5 cm的H-NGH圆柱体上,圆柱体没有坍塌和变形。H-NGH的含氮量是8.61 at%,氮元素分布均匀,以吡啶氮和吡咯氮为主。0.5A/g下,H-NGH的比电容为335.5 F/g,比H-GH高81.3 F/g。从0.5 A/g到10 A/g,H-NGH的电容保持率是76.8%,而H-GH是73.8%。10 A/g下20000圈长循环后,H-NGH的电容未衰减,库伦效率始终在100%左右。氮的掺杂提高了H-GH的赝电容。根据电化学性能,确定制备C-NGH时尿素添加量为100 mg,化学还原反应时间为4h。与无氮掺杂的化学还原法石墨烯水凝胶(C-GH)相似,C-NGH有三维交联网状多孔结构,孔径尺寸大约2-4μm。经过还原过程,其内部的含氧官能团被大量去除,层间距为0.367 nm。C-NGH的含水率为98.9%,I_D/I_G的值为1.17。直径为1.8 cm高度2.0 cm的C-NGH圆柱体,在100 g砝码下不变形。C-NGH的含氮量是10.50 at%,氮元素分布均匀,可分为吡啶氮、吡咯氮和石墨氮。C-NGH的比表面积为132 m~2/g,与C-GH的122 m~2/g相近,二者的孔分布也基本一致,都是分级介孔结构并且2-5 nm的孔居多。0.5 A/g下,C-NGH的比电容为231.9 F/g,比C-GH高58.4 F/g。从2 A/g到50 A/g,C-NGH仍能保持62.6%的电容;10 A/g下20000圈长循环测试后,C-NGH电容保持率为97%,库伦效率始终在100%。氮掺杂提高了C-GH的双电层电容。