石墨相氮化碳（g-CN）是一种新型的光催化材料,它不含金属元素、制备方法简单、能带结构合理且化学性能稳定,因此受到了全世界范围的广泛关注。然而目前人们对g-CN热解聚合制备的反应过程缺乏深入的理解,所得到的样品结构复杂,比表面积较低,其光催化性能还有很大的提升空间。本论文从聚合反应动力学入手分析了g-CN热解聚合的反应过程,提出了准密闭热解聚合制备的新方法对产物的聚合度分布进行调整,改善了g-CN的结构有序性及表面化学状态,大幅提高了样品的光催化性能。主要研究内容如下:首次指出g-CN的热解聚合过程是一种基于分子晶体的固相反应,研究了分子晶体的化学拓扑环境对聚合过程反应动力学的影响,解释了该过程以链状聚合方式为主的内在原因,不同聚合程度的melon分子链呈锯齿状排列,链与链之间反向咬合并由氢键结合形成层状结构。通过对聚合反应过程进行分析,揭示了反应环境中的NH₃浓度是影响g-CN脱氨聚合反应的关键动力学因素,在此基础上提出了一种准密闭热解聚合制备g-CN材料的新方法来调整产物的聚合度分布。以三聚氰胺为前驱物,分别在准密闭条件、空气和氮气气氛下热解聚合制备了三种g-CN样品,对样品的晶体结构、形貌、成分及价键状态等进行了分析表征,并通过光降解有机物和光解水制氢测试对其光催化性能进行了评价。与常规的空气和氮气条件下所得到的样品相比,准密闭热解聚合制备的g-CN中的聚合度分布更为均匀,导致其具有更高结晶性和比表面积,且其表面含有丰富的-HN₂活性基团。该样品在水中表现出良好的可分散性,其表面电荷及光生载流子的传导效率明显改善,因此使得光催化性能大幅度提高。实验结果表明,准密闭热解聚合制备的g-CN样品光解水制氢速率比氮气条件样品提高了4.98倍,光降解罗丹明B的效率提高了7.59倍,并且具有优异的光催化稳定性。