东平湖水体As赋存特征与风险评价研究

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东平湖作为山东省第二大淡水湖泊,是南水北调东线工程的最后一级调蓄湖库以及山东省西水东输工程的水源地,在供水、提供水产品、维持生态平衡、旅游等方面具有重要的作用,近年来该区域重金属污染及生态环境等方面的研究引起了众多学者的关注。本研究以东平湖水体为研究对象,在野外调查及采样的基础上进行室内分析,对东平湖上覆水-沉积物-水产品系统中总砷及各形态砷的含量进行分析测定,探讨了东平湖水体生态系统中砷的赋存特征,全面系统地对东平湖水体砷的环境生态风险进行了评价,同时,通过设计室内模拟实验研究了水体环境条件变化和外源性物质输入对沉积物砷释放的影响。主要研究结果如下:(1)上覆水中总砷的平均含量为1.97±0.51μg·L-1,空间上表现为北高南低、老湖码头含量最高。从形态特征来看,溶解态As含量高于颗粒态As,其中As(Ⅴ)含量最高而As(Ⅲ)含量最低。评价结果表明,上覆水As的健康风险水平处于可接受范围内。(2)沉积物中总砷的平均含量为15.82±2.59 mg·kg-1,水平方向上表现为老湖码头最高而大汶河入湖口最低,垂直方向上随深度增加而降低,最高值在次表层。污染评估结果表明,沉积物中的砷大部分属于中度富集、轻微生态危害程度,潜在危害较小。(3)从沉积物中砷的价态特征来看,表层和柱状沉积物中As(Ⅴ)含量均显著高于As(Ⅲ),且未检出有机砷。水平方向上,As(Ⅴ)在老湖码头最高、西南湖区最低;As(Ⅲ)在湖区中部最高、大汶河入湖口最低。垂直方向上,As(Ⅴ)含量的最高值出现在表层或次表层,最低值则多出现在底层,As(Ⅲ)变化规律不明显,最低值多在底层。从沉积物结合相态来看,主要以残渣态为主,不同结合态砷的含量多随深度的增加而波动降低。基于形态学的砷污染评价结果表明,沉积物中砷污染程度较轻,对环境的直接危害和潜在风险较小。(4)水产品中总砷含量表现为贝类>鱼类>虾类,无机砷含量为贝类>虾类>鱼类,鱼类和9月虾类未检测到有机砷。评价结果显示,水产品总砷的健康风险水平在可接受范围内,贝类无机砷污染程度最严重,居民应适当减少贝类水产品的摄入量。(5)水体环境条件改变会对沉积物砷的释放产生影响。沉积物砷的释放量随菹草腐烂过程中菹草生物量的增加而增加,且随着时间的增加表现为降低-升高-降低的趋势;在不同水动力条件下,两植被区中沉积物砷的释放量均随着扰动速度的增加而减少,且随着时间的增加,低速、中速组砷释放量在前1 h升高随后波动降低,高速组则在前16 h缓慢升高随后降低;在不同氧化还原条件下,两植被区沉积物砷的释放量呈现出先增加后减少的趋势,不同植被区略有差异,菹草区始终表现为好氧组>对照组>厌氧组,而芦苇区三组样品差异不显著。(6)外源物质的输入会对沉积物砷的释放产生影响。添加草酸钠后两植被区沉积物砷的释放量随草酸钠浓度的增加而增加,高浓度组在前24 h的释放量变化最明显,菹草区高浓度组的释放量高于芦苇区同浓度组,其他组两植被区的释放量差异不大;添加葡萄糖后,各浓度组砷的释放量无显著差异,均表现为升高-降低的波动趋势,且芦苇区各浓度组砷的释放量均高于菹草区的同浓度组。添加PO43-后,沉积物中砷的释放量会随PO43-浓度的增加而增加,且两植被区各浓度组中沉积物砷的释放量均在前0.5 h急剧增加,随后波动降低,且不同植被区中同一浓度组砷的释放量差异较小。
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