由于量子限制效应,以电荷自由度为基础的微纳电子技术,经过快速发展遇到了摩尔定律预言的瓶颈。基于电子自旋自由度的新型自旋器件,为高密度、高速度和低功耗的信息传递、处理与存储提供了新的发展机遇。此外,能带结构中的某些极值点能够作为电子的第三个自由度,即谷自由度。类比于电荷与自旋自由度,谷自由度同样可以被用来编码和操作信息,在信息存储领域具有广阔的应用前景。2017年以来,实验报道了一系列具有固有长程磁序的二维磁性材料,这些磁性材料呈现出有趣的磁、电与能谷的相互耦合现象,为研究多重自由度间的相互关联提供了理想平台。基于上述背景,本论文将利用第一性原理计算方法与理论模型分析,研究不同二维磁性材料在电子结构、磁性,以及谷电子学方面的特性与共性;构建具有新物理效应的二维异质结构;提出可以灵活调控材料性质的方法（如施加外电场、注入电荷以及应力等）,揭示磁电谷耦合效应的物理机制,设计基于磁电谷自由度耦合的新型器件模型。第一章为绪论部分,简要回顾人们在探索低维磁性过程中遇到的理论限制,着重介绍几种二维本征磁性材料的研究进展;此外,以过渡金属二硫化物为例阐述谷自由度的物理基础与谷电子学的研究现状;最后,介绍二维磁性材料中的磁电耦合以及磁谷耦合现象。第二章是全文的理论基础,介绍早期计算固体能带所用到的近似手段,并回顾了密度泛函理论的发展历程。第三章到第六章介绍了博士期间开展的四项研究工作,具体内容如下:1)第三章以双层2H-VSe2为例,通过第一性原理计算,揭示A-type反铁磁双层晶体（层内铁磁有序,层间反铁磁耦合）中的电致半金属性。半金属材料中传导电子具有某一特定方向的自旋极化,而与其相反自旋极化方向的电子保持绝缘性。有趣的是,体系中的电致半金属的极性是与电场方向锁定的。基于此,进一步设计一种具有100%自旋极化的自旋场效应晶体管器件模型。2)第四章对比研究了层间铁磁耦合的范德华双层Cr2Ge2Te6中的电场效应。计算结果表明电场能够诱导体系发生半导体-金属相变。同时,体系金属性的增强会引发层间自旋分辨的电荷转移,单层的磁化强度也会随之变化。有趣的是,一旦电场方向发生变化,各单层的自旋分布也会随之翻转。因此,电场不仅会引起材料电子结构发生变化,还会进一步影响材料的磁学性质。通过巧妙的能带设计操纵固体材料的磁学性质,为低维系统中的磁性电控提供了新思路。3)第五章以二维磁性异质结MX2/Cr2Ge2Te6（M=Mo,W;X=Se,Te）为例,研究磁近邻效应诱导的谷劈裂。结合两带k·p模型,揭示垂直压应力调控谷劈裂的可能性。此外,通过比较四种不同的MX2/Cr2Ge2Te6异质结,详细分析了谷劈裂的影响因素,为构造具有较大谷劈裂的二维异质结提供了理论依据。4)第六章基于二阶微扰近似后的哈密顿量,研究了反铁磁单层MnPSe3中的磁晶各向异性能与注入电荷的依赖关系。注入电荷能够将体系磁序从平面内方向切换到平面外方向。自旋分辨的光学计算进一步表明体系磁学性质的变化能够反映在圆偏振光的吸收上,为通过无损、非接触的光学手段表征体系的磁相变提供了可能。最后一章,归纳总结了本篇论文的主要研究结果,并在此基础上,对可以深入挖掘的研究方向进行了展望。