【摘 要】
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苯,甲苯和二甲苯（BTX）是重要的石化原料,国内BTX的自给率不足,且逐年下降。我国柴油生产能力大,随着柴油消费比的不断下降,柴油产能出现过剩,催化柴油在柴油中的比例约占30%,并且富含芳烃,是加氢裂化制备BTX的理想原料。加氢裂化技术是重要的油品再加工工艺,在现代石化工业中发挥的作用越来越大,其中催化剂的选用是其活性的重要因素。Beta分子筛因其独特的三维十二元环孔道和良好的中间产物选择性,在柴
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苯,甲苯和二甲苯（BTX）是重要的石化原料,国内BTX的自给率不足,且逐年下降。我国柴油生产能力大,随着柴油消费比的不断下降,柴油产能出现过剩,催化柴油在柴油中的比例约占30%,并且富含芳烃,是加氢裂化制备BTX的理想原料。加氢裂化技术是重要的油品再加工工艺,在现代石化工业中发挥的作用越来越大,其中催化剂的选用是其活性的重要因素。Beta分子筛因其独特的三维十二元环孔道和良好的中间产物选择性,在柴油加氢裂化上得到广泛研究。但是常规的Beta分子筛酸性过强,在加氢裂化反应中易结焦积炭造成活性降低,为了满足工业要求,需对其进行改性。本论文用浸渍、离子交换和水热合成等方法对Beta分子筛进行了锌（Zn）、镓（Ga）杂原子金属改性,并研究了改性分子筛的结构。结果表明,Beta分子筛的骨架结构并未因Zn或Ga金属杂原子的引入而破坏,结晶度只是略微下降。采用离子交换法引入的Zn分散度更高。成功水热合成了杂原子Ga（DS）/Beta沸石,并得到了最佳的合成原料摩尔比为:OH-/Si O2=0.35,TEAOH/Si O2=0.2,晶化时间为3天。探讨了不同改性方法下对分子筛表面金属形态和酸性分布的影响。结果表明,Zn在Beta分子筛上易与B酸结合生成Zn OH+,使B酸强度减弱。Ga（DS）/Beta沸石在生长时因Ga3+更大的水合离子半径使其更多分布在沸石晶粒外层。Beta分子筛的强酸随着引入Zn、Ga含量增多而减少,弱酸则会先增多后减少,整体酸量、酸强度降低。Ga（DS）/Beta拥有更高比例的中强酸,但如果Ga2O3含量超过2 wt%易造成骨架结构的破坏使酸量大幅度减少。最后以1-MN为模型化合物,考察了不同含量改性金属和酸性对催化剂在加氢裂化反应和抗积炭方面性能的影响。结果表明,改性Beta催化剂比未改性Beta催化剂拥有更高的BTX收率和选择性,催化剂2%Zn（IM）/Beta、3%Zn（IE）/Beta、1%Ga（IM）/Beta和1%Ga（DS）/Beta在同等改性方式下的催化剂中表现出最好的加氢-酸中心匹配,最大BTX收率和选择性较未改性催化剂增加最多。由于改性催化剂的加氢活性中心与酸中心更加平衡,使其反应稳定性要更好,同时间内生成的积碳量减少,积炭速率明显降低。
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