【摘 要】
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直接乙醇燃料电池有望成为解决化石能源危机,缓解环境恶化趋势的候选者。阳极催化剂作为电池中的核心部分,一直都是广大研究工作者的主要研究开发对象。此外乙醇阳极电催化氧化反应历程复杂,期间产生大量的中间体产物会毒化催化剂活性位点,造成催化活性的下降。基于此背景,本论文首先制备单金属Pd催化剂并研究其对于碱性介质中以及碱性乙醇溶液中的吸附与催化行为,再分别制备二元Pd-Sn/C、Pd-Co/C催化剂和三元
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直接乙醇燃料电池有望成为解决化石能源危机,缓解环境恶化趋势的候选者。阳极催化剂作为电池中的核心部分,一直都是广大研究工作者的主要研究开发对象。此外乙醇阳极电催化氧化反应历程复杂,期间产生大量的中间体产物会毒化催化剂活性位点,造成催化活性的下降。基于此背景,本论文首先制备单金属Pd催化剂并研究其对于碱性介质中以及碱性乙醇溶液中的吸附与催化行为,再分别制备二元Pd-Sn/C、Pd-Co/C催化剂和三元Pd-Sn-Cu催化剂并应用于乙醇电催化氧化性能研究,将材料微观结构变化与宏观电催化测试结果作联合分析,旨在开发高效与稳定的直接乙醇燃料电池催化剂。本论文主要研究内容如下:（1）在室温下采用电化学沉积法原位制备出负载于玻碳电极上的表面洁净的单金属Pd催化剂,并于1 mol·dm-3的KOH溶液中采用循环伏安法研究Pd电极表面在不同电势范围内的吸附行为。再于1 mol·dm-3 KOH+1 mol·dm-3 EtOH溶液中研究Pd电极的催化行为。最后采用同样的方法制备Pt催化剂,分别研究Pd与Pt催化剂对于OH-的吸附动力学以及COads氧化特性。测试结果表明OH-在Pd与Pt表面的吸附受表面扩散动力学控制;当表面吸附COads时,Pd与Pt具有相近的CO起始氧化电势,意味着碱性介质中Pd抗COads中毒能力可比肩Pt。（2）采用低温浸渍还原法,分别制备出不同配比的碳载二元Pd-Sn与Pd-Co复合催化剂,经XRD测试与结果分析发现不同原子半径元素的掺杂会对Pd的晶格产生压缩/扩张效应,结合碱性乙醇电催化反应中正扫峰与反扫峰的峰电流密度,研究宏观金属掺杂及掺杂带来的微观结构变化,分析可能对于乙醇的电催化反应产生影响。（3）采用表面活性剂辅助合成三元Pd-Sn-Cu复合催化剂并将其应用于碱性乙醇的电催化氧化中。TEM与XPS测试结果表明,三元Pd-Sn-Cu催化剂表面存在一定程度的元素分离,即Sn与Pd-Cu的分离。材料表面大部分的Sn以SnOx物种的形式存在,且部分Sn或SnOx物种可能以非合金相的形式暴露于材料的外部。电催化结果表明Pd61Sn34Cu5催化剂在乙醇氧化中的质量活性为1.26 A·mgPd-1,是商用Pd/C的2.21倍;此外500圈循环稳定性测试与电流时间曲线结果都说明了制备的Pd-Sn-Cu催化剂具有良好的催化稳定性。
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