选择性氧化C-H键的反应是一类将低价的烃类转化生成高附加值化合物（如酮、酯等）的重要有机反应。这种合成方式逐步替代效率低、副产物多的传统酮类化合物制备策略。近年来,研究人员开发了多种应用于该反应的高效金属催化剂。但是,金属催化剂成本较高,并且容易发生中毒或析出而失活。碳基催化剂等非金属催化剂被认为是具有广泛应用前景的替代材料。其中,氮掺杂的碳纳米材料在催化有机反应应用方面备受关注。然而,氮掺杂碳纳米催化剂在选择性氧化C-H键反应中的效率不尽如人意。目前三维氮掺杂碳纳米材料应用于此类反应的研究尚处于空白阶段。关于材料的多孔结构、杂原子掺杂的作用以及催化性能之间的关系并不明确。本文设计制备二维及三维的氮掺杂石墨烯催化剂并探究了构效关系。本研究首先采用改进Hummers法制备的氧化石墨烯和乙二胺（EDA）作为原料,分别以蒸发干燥、冷冻干燥两种不同方式制备了二维氮掺杂石墨烯（NGE和NGL）;对GO、NGE和NGL的形貌、结构及组成进行了表征;并以选择性氧化乙苯反应作为反应模型,测试了制备材料的性能。研究表明材料中的sp~2碳位点、氮原子的掺杂,特别是石墨氮位点有利于反应进行,但是二维材料的堆叠结构不利于反应进行。本研究进一步采用氧化石墨烯和乙二胺,以水热自组装的方式制备了一系列的三维氮掺杂石墨烯凝胶（NGG）,对GO和NGG的形貌、结构及组成进行表征。实验表明NGG在催化乙苯选择性氧化反应中的性能较二维氮掺杂石墨烯材料有明显提升,并且在类似底物C-H键的选择性氧化反应中也具有良好的催化性能及复用性能。研究表明石墨烯片层的交联增加了碳原子的sp~2位点,并且丰富了材料的孔道结构,并与掺杂的氮原子（石墨氮位点）协同促进催化反应进行。最后,本研究综合考虑二维及三维氮掺杂石墨烯材料的特点,分析了影响碳基催化剂活性的主要因素,进一步采用数学模型关联了比表面积、石墨氮含量以及催化性能。通过数学模型描述了所制备的催化剂材料组成、结构与选择性氧化C-H键反应之间的构效关系。