【摘 要】
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挥发性有机物（VOCs）的污染造成了严重大气环境问题,危害着人类的身体健康。目前,催化燃烧法是应用广泛的VOCs处理技术,其中贵金属负载分子筛催化剂是主流催化体系之一,其兼具贵金属高效的活性中心和分子筛的VOCs吸附中心,具有很好地应用前景。但这类催化体系中贵金属组分的分散性较差,其利用率较低,在实际应用中受到了一定的限制。因此,本论文利用超临界流体沉积法制备高分散的Pt/Hβ催化剂,提高贵金属的
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挥发性有机物（VOCs）的污染造成了严重大气环境问题,危害着人类的身体健康。目前,催化燃烧法是应用广泛的VOCs处理技术,其中贵金属负载分子筛催化剂是主流催化体系之一,其兼具贵金属高效的活性中心和分子筛的VOCs吸附中心,具有很好地应用前景。但这类催化体系中贵金属组分的分散性较差,其利用率较低,在实际应用中受到了一定的限制。因此,本论文利用超临界流体沉积法制备高分散的Pt/Hβ催化剂,提高贵金属的利用率和催化剂的低温活性。论文考察了超临界沉积（SFD）过程中Pt金属前驱盐和共溶剂对Pt/Hβ催化剂Pt颗粒尺寸及其物化性质的影响,优选出以Na2Pt Cl6和乙醇作为Pt金属前驱盐和共溶剂的沉积条件,在此条件下制备得到的Pt/Hβ催化剂的Pt颗粒尺寸为1.6 nm。在此基础上,进一步探究了还原温度对催化剂结构和催化性能的影响,发现了适宜的还原温度为450℃,在此条件下,催化剂的金属态Pt~0占比高,其甲苯催化燃烧性能最强。论文对SFD法和浸渍法制备的催化剂进行了对比,发现SFD法制备的催化剂Pt分散度更高,颗粒尺寸更小,在甲苯催化燃烧反应中表现出明显的尺寸效应,其催化剂的甲苯转化90%时的温度(T90)比浸渍法制备的催化剂降低了25℃,且SFD制得催化剂在达到相同活性时,其Pt负载量仅为浸渍法催化剂的50%,表现出明显的Pt减量效果。催化剂的稳定性良好,在190℃,72 h的评价实验中,甲苯的转化率一直维持在98%以上且并未发现Pt颗粒明显的烧结长大的情况。
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