【摘 要】
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CO2高选择性加氢制甲醇是CO2有效利用的重要途径之一。氧化铟基催化剂由于其超高甲醇选择性的优势受到广泛关注,但这类催化剂的活性和成本需要进一步改进与控制。向氧化铟中加入氧化锆是一种可行策略,既可以降低铟相对含量、减少成本,也可以提高催化活性。本文设计了铟锆氧化物固溶体负载的金催化剂,发现其具有优异的CO2加氢制甲醇催化活性。在573 K和5 MPa下的甲醇时空产率为0.59 gMeOH h-1
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CO2高选择性加氢制甲醇是CO2有效利用的重要途径之一。氧化铟基催化剂由于其超高甲醇选择性的优势受到广泛关注,但这类催化剂的活性和成本需要进一步改进与控制。向氧化铟中加入氧化锆是一种可行策略,既可以降低铟相对含量、减少成本,也可以提高催化活性。本文设计了铟锆氧化物固溶体负载的金催化剂,发现其具有优异的CO2加氢制甲醇催化活性。在573 K和5 MPa下的甲醇时空产率为0.59 gMeOH h-1 gcat-1,CO2转化率为14.8%,甲醇选择性为70.1%。经过表征证明,锆的引入可以降低表观活化能,稳定氧化铟的结构,增加氧空位的数量,并能增强CO2吸附。与铟锆氧化物固溶体表面强相互作用的金纳米颗粒增强了H2的解离,有利于氧空位生成。本文还研究了氧化锆晶型对In2O3/ZrO2催化剂加氢性能的影响。我们利用低温等离子体技术制备了具有优异热稳定性和高比表面积的无定形氧化锆（a-ZrO2）。在CO2加氢反应测试中,In2O3/a-ZrO2催化剂表现出较高的甲烷选择性,In2O3/m-ZrO2催化剂表现出最佳的CO2加氢制甲醇反应性能。后续表征表明无定形氧化锆载体表面存在较多羟基基团,这使得In2O3/a-ZrO2样品能在载体表面吸附CO2生成较稳定的碳酸氢盐。通过进一步加氢,In2O3/a-ZrO2样品能在得到甲醇的同时产出一定甲烷。
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