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本文以研究采用简单的浸渍法制备高分散、抗烧结的负载型催化剂为目的,在先前工作的基础上,以乙酰丙酮盐为前驱体制备了 Pd/Al2O3、Rh-LnOn/SiO2(Ln=Gd,Pr,Eu,Nd,Y)和 Ni-CeO2/SiO2催化剂。通过热重分析(TG-DTG)、X-射线粉末衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、BET测试(BET)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、高分辨透射电子显微镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)等实验技术对催化剂的物相结构、形貌尺寸以及金属与载体、金属与助剂、助剂与载体之间的相互作用进行了表征,并以甲烷部分氧化制合成气(POM)为目标反应对催化剂的高温抗烧结性能进行了考察。主要研究结果如下:(1)以Pd(acac)2为前驱体采用浸渍法制备了一系列不同Pd负载量的Pd/Al2O3样品。研究发现,Pd(acac)2/Al2O3样品在空气中加热至203℃左右发生分解,当Pd的负载量由0.25%增加至5%时,800℃焙烧后的样品上Pd粒径由4.1 nm增长至6.3 nm,并没有像以Pd(acac)2为前驱体制备的Pd/Si02样品那样表现出良好的高分散和抗烧结性能。但当Pd的负载量一定且焙烧温度由400℃升至800℃,Pd粒径并没有明显变化,与之相比,以Pd(NO3)2为前驱体制得的样品抗烧结性能较差。(2)以 Rh(acac)3 和 Ln(acac)3(Ln=Gd,Pr,Eu,Nd,Y)为前驱体,采用共浸渍法,制备了高分散、抗烧结的Rh-LnOn/Si02催化剂。研究表明,0.1%Rh/SiO2-800催化剂经50 h的POM反应后,Rh物种的粒径由2.4 nm增长至3.5 nm。加入LnOn助剂后,Rh物种的分散性及高温抗烧结能力均显著提高,并表现出良好的POM反应性能。0.1%Rh-10%Pr6O11/SiO2-800催化剂经过700℃条件下POM反应120h后,Rh物种的粒径仍小于3 nm。H2-TPR表征显示,向1%Rh/SiO2-800样品中加入Pr6O11助剂后,Rh2O3物种的还原峰温度由118℃升至127℃,说明Pr6O11与Rh2O3之间存在较强的相互作用。(3)以不同铈的化合物为前驱体采用浸渍法制备了一系列CeO2/SiO2样品。发现以Ce(acac)3和Ce(CH3COO)3制备的10%CeO2/SiO2样品具有良好的分散度以及氧化还原稳定性。只要CeO2的负载量不超过10%,以Ce(acac)3制备的CeO2/SiO2样品经过800℃空气焙烧后CeO2的粒径仍可保持在2.5 nm左右。以Ce(NO3)3、CeCl3和柠檬酸制备的10%CeO2/SiO2样品上CeO2的分散性较差。经过循环H2-TPR表征及600℃空气中再氧化后,样品上CeO2的粒径减小,这可能是在H2-TPR表征过程中CeO2被还原,部分Ce3+物种与SiO2载体反应,生成了铈硅酸盐物种,进而促进了CeO2在载体表面的再分散。XPS测试结果表明,与以Ce(NO3)3和CeCl3制备的样品相比,以Ce(acac)3制备的10%CeO2/SiO2样品上Ce3+物种所占的比例最高,高比例的Ce3+物种为样品表面带来更多的氧空位,使得10%CeO2/SiO2-acac样品具有良好的氧化还原性能。以乙酰丙酮盐为前驱体制备的1%Ni/SiO2-acac-800催化剂的POM反应性能优于以硝酸盐、醋酸盐、氯化物和柠檬酸制备的催化剂。向其中加入CeO2后,XRD图中各样品上NiO的晶相衍射峰均有所减弱,催化剂的POM反应性能也相应提高。通过H2-TPR和XPS表征可知,以Ni(acac)2和Ce(acac)3为前驱体采用共浸渍法制备的1%Ni-10%CeO2/SiO2-acac-800催化剂上NiO的还原峰温和Ni 2p3/2的结合能均比1%Ni/SiO2-acac-800催化剂的要高,说明NiO与CeO2之间存在较强的相互作用。