NU-1000参与的复合型光催化剂的制备、表征及其光催化性能的研究

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当前工业的快速发展引发了严重的能源和环境危机。光催化为解决这些问题提供了一种潜在的策略,因为它可以直接将太阳能转化为可用或可储存的能源。然而,上述应用要求光催化剂具有吸收范围广,长期稳定,电荷分离效率高,氧化还原能力强等特点。遗憾的是,单组分光催化剂往往很难同时满足所有上述这些要求。因此,本论文通过设计Z-scheme异质结光催化剂Bi OI@NU-1000和p-n异质结光催化剂Cu2O/NU-1000克服了单组分光催化剂的缺点,满足了上述要求,并研究Bi OI@NU-1000的光催化裂解水产氢的性能和Cu2O/NU-1000的光催化CO2还原为CO的性能。本论文主要分为以下两章:(1)为了构建Z-scheme异质结光催化剂用于光催化产氢,我们利用表面位点工程化策略将Bi OI封装在NU-1000的空腔内,并合成了三种高质量,高度分散的具有不同组成的Bi OI@NU-1000-X(X=1,2和3)异质结材料,并用X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS)和高分辨透射电镜(HRTEM)等仪器对这些材料进行了表征,表明了基质的结晶度,结构和组成等。研究发现,Bi OI的加入增加了NU-1000对可见光的吸收,并且Bi OI@NU-1000复合结构的形成能够有效地抑制光生电子和空穴的快速复合。通过电子自旋共振(ESR)信号在黑暗和光照下对复合材料活性物种的测试可以推断出在NU-1000的价带位置TEOA被h+氧化成了TEOA+,而在Bi OI的导带位置进行了光催化裂解水产氢。在可见光的照射下,与单一的NU-1000光催化活性相比,Bi OI@NU-1000复合光催化剂表现出较好的光催化活性,封装适量的Bi OI(Bi OI@NU-1000-2)能够达到最佳的产氢性能610μmol g-1 h-1并具有良好的循环稳定性。本研究表明,将Bi OI封装在MOFs孔中是提高MOF基光催化剂活性的有效策略。(2)采用微波辅助法合成了一种新型的Cu2O/NU-1000 p-n异质结。将立方晶形Cu2O纳米颗粒负载于NU-1000纳米棒表面形成p-n界面。用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外可见漫反射光谱(UV-vis)和荧光光谱(PL)对制备的样品的晶体结构,形貌和光学性能进行了表征。所得的Cu2O/NU-1000 p-n异质结复合材料在可见光照射下对还原CO2的光催化活性优于纯的NU-1000。其中Cu2O/NU-1000达到最佳的光催化还原CO2为CO的性能为11.3μmol g-1 h-1。Cu2O/NU-1000复合材料的光催化活性增强主要是由于NU-1000与Cu2O之间形成了p-n异质结,从而使光诱导的电子空穴对更快地通过它们的界面传递。三次循环实验表明,该复合材料具有良好的光稳定性和可回收性,这可能意味着该材料是一种有前途的新型高效光催化剂。
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