水凝胶是由存在亲水作用的大分子长链连结形成三维网络结构并包络水分后形成的“果冻”状的软材料,往往具有贯通多孔结构和一定的粘弹性,出色的保水性且极佳的生物体系适用性。水凝胶的力学强度一般较低,使其实用性受到限制。尽管近些年在针对水凝胶材料的力学性能改善的研究已初见成效,但是构建兼具高强度、生物活性以环境响应性的实用型凝胶材料仍然有待进一步研究。基于双网络水凝胶的高强度以及结构多样性,本论文开展了双网络水凝胶的矿化及其光响应性能研究。首先构建了聚乙二醇/γ-聚谷氨酸反向双网络水凝胶,重点考察了其在模拟体液中的矿化行为,通过在凝胶内原位沉积矿化引入磷酸钙盐,以期改善其生物活性;其次,合成了光敏感型螺吡喃小分子,随后将其引入到聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAM)双网络水凝胶中,并对螺吡喃功能化凝胶的光响应性能和作为智能软器件的潜在应用做了进一步的基础性探究。第一章首先简单介绍了水凝胶材料及其近年来的功能化应用研究;总结了改善水凝胶材料力学性能的策略,包括形成均一网络结构和引入多种网络间相互作用两个方面;最后联系本人的研究课题,重点总结了水凝胶的矿化和光响应水凝胶的研究进展。第二章构建了聚乙二醇/γ-聚谷氨酸反向双网络水凝胶,并考察其原位仿生矿化行为。双网络方式构筑的水凝胶具有较高的力学强度,并且被认为是生物工程领域支架材料的候选者之一,在亚稳Ca2+/HPO42-溶液和模拟体液中浸泡一定时间后,凝胶中出现了微纳米结构的球形沉积物,红外分析、X射线衍射分析、扫描电镜分析和表面元素分析等手段证实该沉积物具有类似羟基磷灰石微晶的成分和结构。MTT实验结果显示该反向双网络凝胶具有良好的细胞相容性。上述研究结果表明,通过在双网络水凝胶进行仿生矿化引入无机磷酸钙盐,可以构建兼具生物活性和良好力学性能的材料。第三章构建了螺吡喃功能化的双网络水凝胶,其第一网络为聚丙烯酸-丙烯酰胺共聚网络,第二网络为聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAM)凝胶网络。PNIPAAM水凝胶可随温度变化发生体积相转变行为。其中,在紫外光/可见光作用下,螺吡喃分子发生可逆的光异构化反应,呈现特征性的闭环体螺吡喃与开环体部花菁之间的可逆转换,并且开环体部花菁又可以结合多种离子呈现出不同状态。而闭环体螺吡喃与开环体部花菁结构的亲疏水性能存在一定的差异,并最终影响PNIPAAM水凝胶相转变过程。因此,本章重点考察了凝胶中螺吡喃的光异构化转变行为,以及其对凝胶相转变温度的影响。首先,以吲哚啉和水杨醛为原料,合成了硝基螺吡喃,然后对其进一步修饰,得到硝基螺吡喃甲基丙烯酸酯(SPMA)。采用双网络制备策略,通过将SPMA分别与丙烯酸和丙烯酰胺(第一网络单体)或N-异丙基丙烯酰胺(第二网络单体)共聚反应,制备出两种不同类型的双网络水凝胶(分别为SP1DN和SP2DN凝胶)。结果表明,螺吡喃功能化PNIPAAM单网络凝胶(SP-PNIPAAM)、SP1DN和SP2DN凝胶均表现出了紫外/可见光调控下的可逆转变,并且在SP1DN凝胶中,螺吡喃分子倾向于以质子化部花菁结构存在。SP-PNIPAAM、SP1DN和SP2DN凝胶都能表现出明显的相转变行为,而且其相转变温度与螺吡喃在凝胶中的状态相关。上述研究结果表明,螺吡喃分子不同可逆形态的转变会影响PNIPAAM凝胶的相转变行为,从而可以同时调节凝胶材料的颜色变化和透光度变化,由此出发进一步的研究设计能够应用在“智能窗”和光控软器件等方面。