四氮杂大环铜配合物催化的化学振荡反应在分析测定中的应用

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本文首先综述了化学振荡反应的研究进展。非平衡非线性问题是自然科学领域中带有普遍性的问题,近年来引起广大科学工作者的广泛兴趣,而化学振荡也成为这一领域的研究热点,化学振荡反应具有特别的宏观现象及特殊的机理,因此成为分析化学进行微量检测的有效工具。本文的研究内容主要包括新体系的设计及其机理的研究和振荡体系在分析测定中的应用。对[CuL](ClO4)2催化的以苹果酸作为有机底物的化学振荡体系做了系统的研究,其中L为5,7,7,12,14,14—六甲基—1,4,8,11,—四氮环杂十四—4,11-二烯,并将此化学振荡应用于焦性没食子酸、邻苯二酚、对氨基苯酚的测定,结果令人满意。本论文分为四部分:  1、化学振荡反应及其在分析化学中的应用  本章综述了化学振荡的基本理论,对几类常见的化学振荡反应体系的机理,尤其是B-Z振荡反应机理给予详细阐述。本章同时系统地评述了化学振荡在分析化学中的应用的整个历史,并简要论述了化学振荡在分析化学中的应用前景。  2、四氮杂大环铜配合物的合成及焦性没食子酸的分析测定  首先按文献方法合成了作为振荡反应的催化剂-四氮杂大环配合物[CuL](ClO4)2,并运用红外光谱,元素分析等对目标分子进行分析表征,实验结果和文献报道基本一致。其次,运用此配合物催化的化学振荡体系反应分析测定焦性没食子酸。该方法简单易行,而且灵敏度高,选择性好。  3、邻苯二酚的测定及机理的探讨  以前面合成的配合物[CuL](ClO4)2作为催化剂,苹果酸做为有机底物,研究了各种组分不同浓度下周期和振幅的改变值与加入邻苯二酚浓度的关系,找出测定邻苯二酚的振荡体系的最佳条件,测定了一些常见的离子对邻苯二酚测定的干扰,并尝试用循环伏安对邻苯二酚和振荡体系的机理进行探讨。  4、[CuL](ClO4)2催化的化学振荡体系测定对氨基苯酚  在前面[CuL](ClO4)2催化的化学振荡体系基础上研究了对氨基苯酚对振荡体系的影响及其分析测定。在最佳的测试条件下,对氨基苯酚的浓度在4.5×10-4~1×10-6 mol/L范围内与振荡体系振幅的变化值呈现良好的线性关系:其中r=0.998,n=17。同时对反应机理进行了较为深入的探讨。
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