CO2是最为廉价、最为丰富的碳资源,在温和条件下,CO2与氢气反应可生成CH4、CH3OH、低碳烯烃(C2=-C4=)、α-烯烃、含氧化合物等多种化工原料或化学品。低碳烯烃是重要的基础化工原料,可由CO2加氢经逆水煤气变换-费托合成两步反应获得,是目前该领域的研究热点之一。Fe基催化剂因其具有高的水煤气变换、费托合成活性和较高的烯烃选择性,是目前研究的主要催化体系,进一步经助剂改性,可高选择性的合成目标产品,研究的较为深入和广泛。受费托合成产物ASF分布限制,低碳烯烃选择性难以提高,高性能催化剂的设计是关键。本文针对如何抑制烯烃二次反应、提高烯烃选择性,达到调控产物分布的目的,设计、制备了一种改性层状多组元Fe基催化剂,通过层状结构催化剂的设计,结合对催化剂系统表征,探究了催化剂结构、组成、表面性质等调变对C02加氢制低碳烯烃催化性能的影响。完成的主要内容如下:1.采用高温固相反应制备了系列Zn改性的层状K-Fe-Zn-Ti催化剂,用于C02加氢直接制烯烃反应。采用SEM、TEM、XRD、H2-TPR、C02-TPD、XPS等手段对反应前后催化剂进行了系统表征。结果表明,所制催化剂均出现K2.3Fe2.3Ti5.7016物相,为典型的层状金属氧化物(Layered Metal Oxides,LMO)结构;Zn改性后,出现ZnFe204物相,降低了样品结晶度,增强了催化剂表面碱性,促进了 CO2表面吸附。在CO2加氢反应中,K-Fe-Zn-Ti系列催化剂均具有较高的烯烃选择性(O/P>6.5),Zn改性促进了 C5+生成,显著提高C4+线性α-烯烃(LAOs)选择性,C4+烃中LAOs含量由54.6%提高到75.2%;在所考察的配比范围内,随Zn/Fe比增加,低碳(C2=-C4=)烷/烯(O/P)值先增加后降低,但对重烃含量以及LAOS选择性影响不显著;催化剂经100 h在线反应后仍保持LMO结构,稳定性较好。2.为了实现两步反应的协同,进一步降低副产物CO的生成,采用浸渍法制备了系列不同Fe含量的Fe/K-Zn-Ti催化剂,在C02加氢反应中,LMO结构主要为K80Zn40Ti1.6O4物相。浸渍Fe之后,降低了样品的结晶度和规整的层结构;随着Fe含量的增加,催化剂表面碱性增强;在C02加氢反应中,催化剂15%Fe/K-Zn-Ti低碳烯烃达51.1%,O/P值为7.2,CO选择性降至47.7%;催化剂经在线反应100 h,表现出较好的稳定性。