水分解反应是一种环境友好、操作简便且安全性高的清洁能源生产方法。水分解可以产生H2和H2O2等高能量密度化学能源及高附加值化学品,因此备受科研界和产业界的关注。其中作为水分解半反应之一的水氧化反应,主要包括4电子过程和2电子过程。水氧化产氧是基于4电子反应过程,在催化剂作用下水脱氢转化为O2,同时阴极得到清洁能源H2。但是,其反应动力学缓慢,成为水分解反应的决速步骤。因此为了提高水氧化反应4电子过程产氧的整体效率,开发利用高转化效率、高稳定性、低成本和环境友好的催化材料十分重要。对于水氧化反应的2电子过程,阳极上的水被氧化产生H2O2,同时阴极还原水产生H2。由于该技术手段能够在获得清洁能源H2的同时获得高附加值化学品H2O2,电催化水氧化反应2电子过程产H2O2进入科研人员视线。但是,水氧化反应的4电子过程是水氧化反应2电子过程的竞争反应,而且目前应用于水氧化产H2O2催化剂较少,其H2O2产率和反应选择性亟待进一步提高。因此,针对水氧化反应2电子过程,开发应用新型催化剂对该技术的发展至关重要。作为水氧化产氧的阳极材料,钨酸铜（CuWO4）由于制备方法简单、光吸收性能好的优点受到广泛关注。然而,载流子分离效率和传输性能低的缺点,导致CuWO4光电催化性能不高。寻找改善CuWO4载流子分离效率及传输性能低的方法对于提高该材料光电催化氧化水产氧效率具有重要意义。本文为改善CuWO4的光电催化性能,在CuWO4材料中引入了氧空位,有效提高了CuWO4的光电催化性能,并结合密度泛函理论计算,深入探究了体相和表面氧空位对CuWO4电荷分离和传递性质及表面水氧化动力学过程的影响机制。针对2电子水氧化过程,为促进水氧化反应2电子过程,提高电催化水氧化制H2O2效率以及H2O2在溶液中的积累能力,选择合适的电催化剂尤为重要。本文将Sb2O3首次应用于电催化水氧化反应2电子过程产生H2O2,发现其有优异的产生及累积H2O2的能力。本文研究了Sb2O3产H2O2的最佳电位及其产生H2O2的效率,以及其对有机污染物的降解能力。本论文一共有以下几方面内容:1、第一章概述了水氧化反应的4电子过程及2电子过程,光电催化水氧化反应的4电子过程可以产生O2和H2,电催化水氧化反应的2电子过程可以产生更具有经济价值的H2O2和H2。简述了有关半导体光电催化材料的4电子过程产氧的能量吸收转化机理以及CuWO4作为光电催化剂的应用和目前所具有的问题。简要介绍CuWO4的性质与性能提高方法。并且简述了H2O2的不同制备方法,以及电催化水氧化反应2电子过程的研究现状,发现目前可用于电催化水氧化2电子过程产H2O2的催化剂还较少,并指出开发利用新型高效电催化剂是解决该问题的主要方法。因此,本章主要阐述了本论文的选题依据及主要研究内容。2、第二章研究了氧空位对CuWO4光阳极用于光电催化水氧化4电子过程产氧的影响机制,并对其形貌、结构、光电催化性能等进行分析。形貌表征显示成功制备了CuWO4,电化学分析表明与原始CuWO4相比,具有氧空位的CuWO4的光电催化性能更加优越。进一步通过理论与实验相结合的方法研究了氧空位对CuWO4催化性能的影响机制,发现CuWO4的水氧化动力学因氧空位而增强。理论计算结果表明,具有氧空位的CuWO4表面上H2O脱氢的活化势垒比CuWO4低得多。除了这些优点之外,还发现表面的氧空位也会作为光阳极表面上的复合中心,加速表面电荷的复合。3、第三章中研究了Sb2O3作为电催化剂催化水氧化反应2电子过程生成过氧化氢（H2O2）的应用潜力。该材料首次被发现是一种效率较高、H2O2积累效果较好的金属氧化物电催化剂。本工作采用滴铸法合成三氧化二锑（Sb2O3）薄膜,并将其首次用作电催化剂用于水氧化分解的2电子过程生产H2O2。Sb2O3薄膜表现出良好的生产H2O2的性能,并且有优异的催化稳定性和H2O2累积能力。将其用于处理污染物时,成功降低了污染物的浓度。这表明Sb2O3薄膜可作为电催化剂应用于电催化水氧化2电子过程产H2O2。