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利用Fe2+/Fe3+催化H2O2氧化有机污染物的方法—Fenton反应,最近又被格外重视,源于该方法利用了环境友好的氧化剂H2O2,它的终产物是H2O和O2。UV光照射可以大大加速Fenton反应(photo-Fenton),该法显示出广阔的应用前景。但因为photo-Fenton催化体系的Fe2+/Fe3+离子只能吸收紫外光进行循环,从利用太阳能的角度出发,研究能够吸收可见光,高效率且自身稳定的催化剂成为本领域的关键科学问题。本论文着重对在可见光照射下Fenton光催化氧化和降解有机污染物进行了研究。通过染料敏化的方法,醌分子/醌自由基还原的方法,以及载体效应,改变了Fenton反应中铁循环的反应路径,成功地实现了Fenton反应对可见光的有效响应,大大加快了有机污染物降解和矿化的反应速率,并对光催化机理进行了研究,主要研究进展如下:
1.研究了不同染料可见光敏化Fenton降解有机污染物,发现在可见光照射下,染料的存在使得不能吸收可见光的有机污染物的降解速率大大提高,而且相比于空白暗Fenton反应,污染物矿化率大幅提高,甚至可达到完全矿化。
2.将含有醌结构的染料茜素紫(AV)负载在带有季铵盐基的聚苯乙烯阴离子交换树脂上,制备出新型固相(光)助催化剂,在可见光照射下可以有效促进Fenton体系中Fe3+/Fe2+循环并加速有机污染物的降解;经过反复使用和长时间照射,助催化剂仍保持良好的稳定性和催化活性。
3.以染料孔雀绿为模式化合物,系统研究了羧酸类,醌类,可见光等因素对Fenton反应降解和矿化有机物的影响。基于实验结果,讨论了各因素对Fe3+/Fe2+循环,进而对HO·持续产生的影响。并利用ESR技术研究了光催化反应机理。