【摘 要】
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采用ZSM-5和S-1分子筛作为载体,通过调节分子筛孔结构、分子筛后处理以及调节铁含量、负载方式等,制备了一批Fe/ZSM-5和Fe/S-1,并进行亚甲基蓝降解反应评价其性能。研究了Fe/
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采用ZSM-5和S-1分子筛作为载体,通过调节分子筛孔结构、分子筛后处理以及调节铁含量、负载方式等,制备了一批Fe/ZSM-5和Fe/S-1,并进行亚甲基蓝降解反应评价其性能。研究了Fe/ZSM-5的孔结构、酸性等因素对催化性能的影响,并探讨了活性组分的组成。制备了四种具有不同孔结构的ZSM-5,通过等体积浸渍法,将铁引入ZSM-5中,得到四种Fe/ZSM-5。介孔的引入显著提高了催化剂在亚甲基蓝降解反应中的活性,具有最大介孔含量的Fe/ZSM-5-PHP具有最高的催化活性。比较同样具备介孔结构,但不含酸性位点的S-1作为载体制备的Fe/S-1-PHP、未负载铁的ZSM-5-PHP和上述Fe/ZSM-5-PHP的催化性能。发现,Fe/S-1-PHP和ZSM-5-PHP几乎没有活性。推测催化活性很可能需要Fe与酸性共同起作用。浸渍法得到Fe/S-1,然后通过TPAOH处理得到中空封装结构的Fe@S-1。前者活性很弱,而后者产生了较好的活性。在TPAOH处理过程中发生二次晶化,部分氧化铁颗粒从外表面转移到了内部,并且产生了骨架Fe物种。采用浸渍、原位合成、离子交换等方式分别将Fe引入分子筛,通过对比较不同Fe的负载方式以及Fe在分子筛的内部或是外部的区别对催化性能的影响进行研究,表明直接浸渍上的铁或分子筛骨架铁并不起到好的催化活性,通过离子交换的方法制备的Fe/ZSM-5的催化活性相对较好。另外,Fe/ZSM-5在包覆一层S-1后活性会明显降低,该反应很可能发生在催化剂的外表面。制备具备好的染料降解性能的Fe/ZSM-5应具有以下特点:(1)采用具有外表面的介孔ZSM-5作为载体;(2)载体一定量的酸性特别是外表面酸性;(3)采用离子交换法负载Fe。
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