氧化物半导体光电极制备及其Co-Pi表面修饰研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:assembly2010
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如果可以利用最丰富的太阳能获得氢能,那么氢能将会是未来世界可再生能源的首选。太阳光驱动的水分解制氢一直被认为是很有前景的将太阳能储存在化学键中的方法。基于半导体材料的光电化学水分解制氢一经报道就受到了广泛关注。然而,光电化学水分解的发展却受到高外加偏压和低转化效率的限制。本篇论文中,我们通过表面担载Co-Pi催化剂的方式在降低偏压的同时提高了Mo掺杂BiVO4电极和WO3电极分解水的效率。首先,我们研究了不同Co源对Co-Pi电催化出氧活性的影响。实验结果显示利用Co(NO3)2配制电解液沉积得到的Co-Pi相对COSO4具有更好的活性。我们研究了Co-Pi在不同电解液中的稳定性。实验结果显示Co-Pi在各种电解液中稳定性都比较好,尤其是在pH高的溶液中。其次,我们将Co-Pi催化剂引入到了光电化学水分解体系中。利用简便的旋涂法制备了高效的Mo掺杂BiVO4电极。在Co-Pi修饰以后,Mo掺杂BiVO4光阳极分解水的效率得到大幅提升。在IV vs RHE电压下,450nm到470nm波段,电极的效率在现有报道的半导体材料中最高。Co-Pi修饰可以显著提高Mo掺杂BiVO4的光电化学性能,主要原因是在低电压下光生空穴得以有效利用。最后,我们利用的电沉积方法制备了WO3光阳极。实验结果显示WO3薄膜的厚度约为1微米。我们研究了WO3光电极的光电化学分解水性能,其光电流可以达到2.9mA/cm2(1V vs Ag/AgCl,500W氙灯)。在400nm, 1V vs Ag/AgCl电压下,其量子效率可以达到25%,这是同种方法制备的电极文献报道最高效率的四倍多。WO3在Co-Pi修饰之后在整个电压范围内的光电流得到了提升。
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