激光自发明以来,极大地促进了科技的发展和社会文明的进步,被誉为20世纪最伟大的发明之一。在基础科学方面,激光出现以后,通过研究激光与物质相互作用时表现出的许多新的物理现象,人们对基础物理的认识进一步深化,对许多物理现象的本质都有了更深刻的理解;在技术应用方面,许多以激光技术为基础的应用技术得到发展,如激光医疗、光纤通讯、激光精密加工、激光显示、激光探测、激光传感等技术极大地改善了人类的生活。产生激光的方式有直接泵浦激光物质发光和光学非线性频率变换等方式,由于可以直接产生激光的激光工作物质种类有限,因此光学非线性频率变换是一种获得新波长激光的重要手段。光学非线性频率变换属于强光光学的范畴,是与激光技术一同发展起来的一门学科,当强激光与物质相互作用时,由于物质的内部电场被光电场所极化,极化的电场又反作用于光电场,使光的频率发生改变,从而实现频率变换的效果。晶体材料由于其非线性转换效率高、光学透过性好、机械性能稳定、可以实现器件全固态化等优点,一直是光学非线性材料的重点研究对象。受激拉曼散射效应是一种重要的三阶非线性光学效应,具有受激拉曼散射效应的拉曼激光材料目前已被广泛用于拉曼激光器件的研究。拉曼晶体是重要的拉曼激光材料,传统的拉曼晶体材料以体块的无机晶体材料为主,其晶体生长和加工工艺较为成熟,热学和机械性能优良,目前已经实现器件化和标准化。传统无机拉曼晶体材料的拉曼频移多在1000cm-1以下,且需要较高能量的激光泵浦。近年来,随着相关学科领域的发展,激光材料和激光器件的小型化、低维化和低能化成为新的需求。就拉曼激光材料来讲,有机晶体材料可以提供较大的拉曼频移(3000cm-1以上),种类丰富、来源广泛、成本低廉等优势,近年来逐渐引起研究者的关注。为发展有机拉曼激光晶体新材料,本论文研究了四苯基溴化膦体块晶体和光纤单晶的生长、晶体结构、表征、光波导以及受激拉曼散射性质的研究,并对光纤晶体的生长动力学进行讨论。本论文的研究内容主要可以分为两大部分:第一部分包括第二章、第三章,主要利用传统的溶液降温法生长了厘米级的四苯基溴化膦体块单晶,总结了有机晶体材料的生长方法和遇到的问题,并对所生长的四苯基溴化膦晶体的单晶结构进行了确认,对晶体的基本物理性能进行了表征,对晶体进行了定向和加工,并尝试进行了受激拉曼散射激光测试。第二部分包括第四章、第五章、第六章,主要利用水溶液自组装的方法,通过合理选择衬底和调控生长条件,成功制备了长度达数毫米级,直径低至数微米级的具有较大长径比的高质量四苯基溴化膦单晶光纤,并通过课题自搭建的光学测试系统对制备的四苯基溴化膦单晶光纤的光波导性质和受激拉曼散射性质进行了研究,以532nm低功率连续激光为泵浦源,成功获得了多色的受激拉曼散射激光输出,并研究了拉曼散射光强度与泵浦光功率的定量关系。最后,结合对四苯基溴化膦单晶光纤生长过程中的实时观察,基于晶体结构和PBC理论,对四苯基溴化膦单晶光纤的一维生长机制提出了定性的解释。本论文的主要创新点如下:1.首次通过水溶液缓慢降温法,采用顶部籽晶方法生长了四苯基溴化膦厘米级体块单晶,晶体外形规则,透光性好,质量较高。2.针对四苯基溴化膦原有晶体结构信息年代久远,数据不完整的问题,本论文完善了四苯基溴化膦单晶结构数据,首次测量了四苯基溴化膦单晶的硬度、热学性能、透过光谱等基本物理性质。3.通过溶液自组装的方法,成功制备了微米级、大长径比的四苯基溴化膦单晶光纤。4.对四苯基溴化膦单晶光纤的光波导性能和受激拉曼散射性能进行了测试,成功获得三个波长的受激拉曼散射激光输出。5.对四苯基溴化膦单晶光纤的一维生长过程进行了实时观测记录,并对其一维生长的动力学机制提出了定性的解释。