电容去离子器件用高吸附效能的联苯胺及质子化氮化碳有机功能化石墨烯基电极

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电容去离子(CDI)是一种新兴的脱盐技术,它基于双电层(EDL)原理从水溶液中去除带电离子,具有低成本,低电压(<2 V),无二次污染和环境友好的优点。其中电极材料对CDI技术的性能是至关重要的。石墨烯是一种坚固的二维材料,也是由一个原子厚度的sp2键合碳原子排列的蜂窝状晶格,具有许多良好的化学和物理性质,如优异的导电性(7200 S/m),大的比表面积(理论值2630 m2/g)和高吸附容量。在其制备过程中,由于石墨烯片之间的π-π相互作用,石墨烯基材料倾向于重新形成聚合物和微孔。这使得盐离子难以接近堆叠的石墨烯的内层以形成EDL或导致EDL在微孔中重叠。为了抑制石墨烯的聚集,很多研究学者使用小分子撑开团聚的石墨烯。本文以氧化石墨烯(Graphite oxide,GO)为基底,使用有机合成技术,先后研究了联苯胺(DAB)、对苯胺(PDA)与GO反应的最佳温度;再探讨了质子化氮化碳(H-C3N4)、体相氮化碳(g-C3N4)与GO反应的最佳比例。研究结果表明:(1)联苯胺与氧化石墨烯反应的最佳温度为130℃,对苯胺与GO反应的最佳温度为100℃,且联苯胺修饰的氧化石墨烯(DAB-mGO130)比对苯胺修饰的氧化石墨烯复合材料的比电容(PDA-mGO100)大。DAB-mGO130复合材料在Ca2+,Mg2+和Na+溶液的吸附量分别为13.55,8.02,7.88 mg/g,比AC对称电极的吸附量分别高1.3、1.3和1.6倍。(2)H-C3N4和g-C3N4与GO反应的最佳比例都为1:8,且H-C3N4-mGO1/8复合材料比g-C3N4-mGO1/8的复合材料的比电容大,且由于H-C3N4裸露处过多的孤对电子,与溶液中的负离子产生排斥作用,因此与AC组成不对称的CDI电极。该不对称性电极在NaNO2溶液中的吸附量为12.71 mg/g。
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