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随着旨在控制汞排放的《关于汞的水俣公约》的正式生效,各缔约方自2020年起将禁止生产、销售和进口含汞产品。汞是一种具有剧毒且能在生物体内富集的污染物,而人为汞排放的三分之一来源于煤炭等化石燃料的燃烧。目前最有效的脱汞技术是活性炭喷射技术(ACI),但活性炭吸附剂的高成本以及高损耗等缺点限制了该技术的商业化应用。在中国,农业秸秆是一种低价且来源广泛的可再生生物质资源,而作为生物质热解副产品的生物质焦,由于其可开发的孔隙结构和较好的表面特性被学者认为是活性炭吸附剂的极具前景的替代品。为了提高生物焦的脱汞性能,科研人员以往采用诸如酸、碱改性、硫改性、卤化物改性、金属氧化物改性等方法来对生物焦进行改性,这样会使得在改性过程中存在试剂泄露、产生废水等问题,并且在处理失活吸附剂时会引起二次污染以及固废处理问题。此外,一般的吸附剂在使用后会和烟气中的飞灰混合在一起,很难回收利用,加大了工业成本且还能造成二次汞污染。针对上述问题,本文以廉价的玉米秆焦为原材料,在微波的辅助下分别利用绿色试剂双氧水和磁性铈铁金属氧化物来改性玉米杆焦,制备绿色和磁性玉米秆生物炭,并且在固定床实验系统中考察了这两种生物炭吸附剂脱除燃煤烟气单质汞的性能。主要的研究内容和成果如下:利用双氧水浸渍改性微波预处理后的玉米秆焦来制备绿色环保的玉米秆生物炭吸附剂,并在固定床反应系统中考察了双氧水浓度、反应温度和各烟气组分浓度对改性生物炭脱汞性能的影响。通过一系列表征手段包括工业分析、元素分析、BET、SEM、FTIR和XPS来分析改性生物炭的表面物理化学特性,并结合动力学模型来揭示其脱汞机理。结果表明:(1)微波水蒸气活化和双氧水改性显著地改善了玉米秆焦的孔隙结构,形成了有利于Hg0吸附的多孔结构。(2)双氧水改性增加了玉米秆焦表面的含氧官能团(比如C-O和O-H)的数量,从而提升了吸附剂的氧化能力。(3)最佳的双氧水浓度为10 wt.%,最佳的反应温度为120℃,烟气中的O2和NO促进汞的脱除,而SO2和H2O抑制汞的脱除。(4)Hg0可以被生物炭表面上的C-O、O-H等含氧官能团和化学吸附氧氧化,化学吸附在脱汞过程中起主导作用。利用铈铁金属氧化物浸渍改性微波预处理后的玉米秆焦来制备磁性玉米秆生物炭,并在固定床反应系统中考察了超声波辅助浸渍、Ce-Fe负载量、Ce/Fe摩尔比、煅烧温度、反应温度和各烟气组分浓度对改性生物炭脱汞性能的影响。通过一系列表征手段包括BET、SEM-EDS、XRD、VSM和XPS来分析改性生物炭的表面物理化学特性,并结合动力学模型揭示其脱汞机理。结果表明:(1)最佳的Ce-Fe负载量和Ce/Fe摩尔比分别为10 wt.%和3/5,最佳的煅烧温度和反应温度分别为700℃和140℃。(2)经铁铈金属氧化物改性后形成了有利于汞吸附的多孔结构,超声波辅助浸渍促进了铁铈活性成分在吸附剂表面上的分散。(3)磁性生物炭的脱汞性能会在烟气中存在O2和NO时得到明显提升,并且其具备一定的抗硫抗水性。(4)Hg0可以被生物炭表面的活性位点(Ce4+、Fe3+和化学吸附氧)氧化,化学吸附在脱汞过程中起主导作用。铈铁氧化物之间的相互协同作用能够促进活性成分的不断再生,从而进一步促进Hg0的氧化脱除。(5)改性生物炭在外加磁场的作用下展现了良好的磁性,并且具有良好的再生性能。此外,准二级动力学模型可以准确描述绿色和磁性玉米秆生物炭的脱汞过程,由此模型得到的绿色和磁性玉米秆生物炭的平衡吸附量分别达到了1674.8μg/g和7230.8μg/g,远远高于商业活性炭和常见吸附剂的汞吸附量。因此,本文开发的两种生物炭从环保和可循环利用角度都具有良好的应用前景。本文的研究成果将为开发绿色环保、经济高效且可循环利用的脱汞吸附剂提供一定的理论基础,并且为秸秆生物质资源的利用提供必要的理论指导。