用于骨软骨修复的仿生化高强度PVA水凝胶的研究

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由于人口老龄化以及生活条件带来的问题,每年关节软骨损伤的患者高达300万人,因此,推进关节骨软骨修复的研究十分重要。聚乙烯醇水凝胶(PVA)因其良好的生物相容性、高含水率以及与天然软骨相似的结构及力学性能,被认为是极具潜力的人工关节修复体材料。然而,PVA水凝胶的力学强度不足、植入人体中与软骨下骨结合不牢固,这两大问题限制了PVA水凝胶在关节软骨修复方面的应用。本课题针对PVA水凝胶这两大问题对PVA水凝胶分别进行力学强度的改性和其与软骨下骨结合能力的改善。在本论文中,首先通过改进的Hummers方法制备了氧化石墨烯(GO),并使用硅烷偶联剂和β-环糊精二醛对其进行改性,制备出β-环糊精二醛交联的GO无机网络(β-GO)。红外、拉曼以及XPS表征证明了GO的改性成功。Zeta电位测试表明GO经过改性后仍保持着较好的分散性。其次通过物理共混的方法将β-GO无机网络与PVA分子链复合,反复冷冻-解冻后得到GO/PVA的无机/有机互穿网络复合水凝胶。压缩测试和拉伸测试的结果表明,β-GO复合的PVA水凝胶的压缩模量为纯PVA水凝胶的5.3倍,断裂伸长率为纯PVA水凝胶的2.5倍,达到了天然软骨的力学强度标准。经过改性后,水凝胶的含水率仍保持在75%以上,而且其浸提液对NIH-3T3和hCHs细胞的毒性很低,说明了水凝胶具有较好的生物相容性。本论文为了解决水凝胶与软骨下骨结合不牢固这一问题,还采用了多巴胺以及阿仑膦酸钠对PVA水凝胶的表面进行改性,提高其在模拟体液中的矿化能力,且制备了表面羟基磷灰石呈梯度分布的PVA水凝胶,以模拟软骨钙化层。固体表面Zeta电位测试、接触角测试以及SEM表面形貌证明了PVA的表面改性的成功。经过矿化后,扫描电镜的结果表明经过改性的PVA水凝胶具有更好的矿化能力。经过改性后的水凝胶对细胞的毒性很低,说明多巴胺和阿仑膦酸钠的改性对水凝胶的生物相容性影响不大,而且水凝胶对细胞的粘附性也大大增强。经过改性的PVA水凝胶弥补了力学性能以及矿化性能上的不足,在人工关节软骨修复体的领域中有良好的应用前景。
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