本论文设计合成了两种氮氧自由基:苯咪唑取代的氮氧自由基（NITPh IM）和二甲氧基苯取代的氮氧自由基（NITPh-3,5-（OMe）₂）,并对其进行了表征。以两种氮氧自由基作为配体,设计合成2p-3d-4f、2p-3d、2p-4f杂自旋配合物。成功获得了十例未见报道的配合物。并对这些配合物进行了结构表征,研究了它们的磁性质。主要工作如下:1.以功能型NITPh IM为配体,与稀土和过渡金属的六氟乙酰丙酮盐同时反应得到五例2p-3d-4f配合物[Ln（hfac）₃{Cu（hfac）₂}₂（NITPh IM）₂][Ln=Gd（1）,Tb（2）,Dy（3）,Er（4）,Lu（5）]。它们的结构相似,都是由独立的分子构成,整个分子呈现出中心对称的双风叶结构。由于Tb和Dy强的旋轨耦合作用,导致强的磁各向异性,磁性研究表明,配合物2和3的交流磁化率虚部曲线都表现出与频率的相关性,证明二者都具有SMM的磁行为。2.以功能型NITPh IM为配体,尝试以四氟对苯二甲酸根为共配体与过渡金属的高氯酸盐反应制备2p-3d配合物。实验结果得到三例配合物,组成分别是[M（NITPh IM）₄（H₂O）₂]·（Cl O₄）₂·2H₂O（M=Mn（6）,Co（7））,[Zn（NITPh IM）₂（tftpa）]·（CH₃OH）（8）。配合物6和7同构,均由单核分子构成,每个分子包含一个中心金属和四个自由基,出乎意料的是四氟对苯二甲酸根没有参与配合物的形成。配合物8是四氟对苯二甲羧根配体以双单齿配位方式桥联两个Zn（Ⅱ）离子形成的一维链状结构。磁性研究结果表明:三例配合物体系中都存在着弱的反铁磁相互作用。3.以NITPh-3,5-（OMe）₂为配体,分别与Gd（hfac）₃?2H₂O和Mn（hfac）₂?2H₂O反应得到2p-4f配合物{Gd（hfac）₃[NITPh-3,5-（OMe）₂]₂}（9）和2p-3d配合物[Mn（hfac）₂NITPh-3,5-（OMe）₂]_n（10）。配合物9由单核分子构成,最小非对称单元中包含两个独立的分子,两个分子的结构参数略有差异。配合物10是由氮氧自由基作为双单齿桥连配体连接Mn（hfac）₂单元形成的一维链状结构。磁性研究结果表明配合物9的中心金属Gd（III）离子与自由基之间为铁磁性相互作用,通过稀土离子连接的两个自由基NO基团之间为反铁磁偶合作用;配合物10的变温磁化率曲线显示体系中可能存在铁磁相互作用,磁化率的值很高,表明配合物体系中可能存在磁有序,进一步的磁性测试还在进行中。本论文利用合成的新型氮氧自由基,与金属盐组装成氮氧自由基-金属配合物,拓宽了氮氧自由基的研究领域,丰富了2p-3d-4f配合物的结构多样性,为构筑新型分子磁性材料提供了科学依据。