【摘 要】
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在过去几十年间,含能材料领域的研究人员合成了许多高能量密度材料（HEDM）。由于对含能材料不仅有能量要求,在生产、运输和应用过程中还有安全稳定性和环境友好性等要求,因此,近年来,以杂环为基本骨架的能较好地满足这些要求的含能化合物引起了人们的广泛关注。本论文选取五元杂环中兼具高能量和高稳定性的1,2,4-噁二唑环和1,2,3-三唑环为基本骨架,设计合成了系列含能化合物及其含能离子盐,并对它们的结构和
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在过去几十年间,含能材料领域的研究人员合成了许多高能量密度材料（HEDM）。由于对含能材料不仅有能量要求,在生产、运输和应用过程中还有安全稳定性和环境友好性等要求,因此,近年来,以杂环为基本骨架的能较好地满足这些要求的含能化合物引起了人们的广泛关注。本论文选取五元杂环中兼具高能量和高稳定性的1,2,4-噁二唑环和1,2,3-三唑环为基本骨架,设计合成了系列含能化合物及其含能离子盐,并对它们的结构和性能进行了较全面的表征和测试。论文的主要内容如下:（1）使用95%发烟硝酸一步硝化5,5（?）-二氨基-3,3（?）-联（1,2,4-噁二唑）合成得到了一种新型杂环高能化合物5,5（?）-二硝氨-3,3（?）-联（1,2,4-噁二唑）。用两个当量富氮碱或盐与其进行酸碱中和反应,制得一系列基于富氮阳离子的高能离子盐。这些离子盐有出色的热稳定性与良好的能量水平,其中羟铵盐表现出最好的综合性能(密度ρ=1.88 g·cm-3;分解温度Td=190℃;爆压P=36.2 GPa;爆速v D=8916 m·s-1),具有良好的应用前景。另外,胍盐的热稳定性最好,起始分解温度为317℃,是本工作中热稳定性最好的含能离子盐。（2）通过一条简单、安全和高效的路线构建了一个亚甲基桥联的1,2,4-噁二唑骨架含能化合物,氨解得到3,3’-亚甲基双（5-氨基-1,2,4-噁二唑）,进一步硝化得到3,3’-亚甲基双（5-硝氨-1,2,4-噁二唑）,用两当量的碱处理该化合物制得相应的含能离子盐。对这些离子盐的密度、热稳定性、感度和爆轰性能进行了测试、表征和计算。其中3,3’-亚甲基双（5-硝氨-1,2,4-噁二唑）的肼盐的爆轰性能最佳(ρ=1.69 g·cm-3;Td=147.5℃;P=27.1 GPa;v D=7962 m·s-1)。（3）从4-氰基-5-氨基-1H-1,2,3-三唑出发,通过四步反应成功构建了一个噁二唑联三唑的全新含能材料骨架,采用直接硝化和先氯甲酸乙酯保护再硝化两种方式分别获得单硝化和全硝化产物,即N-（4-（5-氨基-1,2,4-噁二唑-3-基）-1H-1,2,3-三唑-5-基）硝胺和N-（3-（5-硝氨基-1H-1,2,3-三唑-4-基）-1,2,4-噁二唑-5-基）硝胺。用富氮碱处理上述两中间体获得两个系列含能离子盐。其中N-（3-（5-硝氨-1H-1,2,3-三唑-4-基）-1,2,4-噁二唑-5-基）硝胺的肼盐和羟胺盐的爆轰性能最佳(肼盐:P=30.5 GPa,vD=8493 m·s-1;羟胺盐:P=33.6GPa,v D=8682 m·s-1)。这些盐的爆热（Q）为3077～5787 J·g-1,N-（3-（5-硝氨-1H-1,2,3-三唑-4-基）-1,2,4-噁二唑-5-基）硝胺的羟胺盐爆热最高。（4）首次实现在1,2,3-三唑环的2位引入硝基,并基于关键中间体4-叠氮基5-（氯二硝基甲基）-2-硝基-2H-1,2,3-三唑合成了几种新型1,2,3-三唑环富氮高能化合物。由4-氰基-5-氨基-1H-1,2,3-三唑,通过四步反应成功制备了4-叠氮基5-（氯二硝基甲基）-2-硝基-2H-1,2,3-三唑,其二氧化碳氧平衡（OB）为2.7%,理论爆速和爆压分别为8520 m·s-1和P=33.26 GPa,是一种潜在的高能氧化剂。随后通过与KI反应得到一种潜在的绿色起爆药4-叠氮基-5-（二硝基甲基）-2H-1,2,3-三唑单钾盐,成功合成了相应的铵盐和肼盐并进行了表征测试。在培养肼盐单晶过程中发现了一个全新的反应,并得到了6H-[1,2,3]三唑并[4,5-d][1,2,3]三嗪-6,7-二胺这一具有高氮含量（73.66%）的稠环化合物,可能用作低腐蚀发射药或气体发生器的重要组分。该化合物显示出良好的热稳定性（Td=203℃）,并对机械刺激不敏感,爆速和爆压分别为8421 m·s-1和26.0 GPa。
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