【摘 要】
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糖尿病是一种代谢疾病,患者的身体因无法产生足够的胰岛素从而导致血液中葡萄糖浓度升高,并引起各种并发症。世界卫生组织发布的一份报告表明,近年来糖尿病的发病率一直在迅速增加,正成为一个严重的全球医疗保健问题。在糖尿病的预防和治疗中人体血糖浓度的准确检测起着十分重要的作用。因此,快速、经济、可靠地检测血糖浓度已成为该领域的研究重点。到目前为止,用于葡萄糖浓度检测的葡萄糖传感器经历了四代的发展,第四代无酶
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糖尿病是一种代谢疾病,患者的身体因无法产生足够的胰岛素从而导致血液中葡萄糖浓度升高,并引起各种并发症。世界卫生组织发布的一份报告表明,近年来糖尿病的发病率一直在迅速增加,正成为一个严重的全球医疗保健问题。在糖尿病的预防和治疗中人体血糖浓度的准确检测起着十分重要的作用。因此,快速、经济、可靠地检测血糖浓度已成为该领域的研究重点。到目前为止,用于葡萄糖浓度检测的葡萄糖传感器经历了四代的发展,第四代无酶葡萄糖传感器是一种葡萄糖分子被催化后出现相应的电流响应进而反映葡萄糖浓度的传感器件。随着纳米技术的发展,具有纳米结构的无酶葡萄糖传感器材料由于具有更多的催化活性位点而成为材料研究的热点之一,催化活性元素的修饰使纳米结构电极材料的催化性能进一步提高。本文主要研究了阳极氧化前驱体合金中Ni元素添加及Ni、Co元素共同修饰对纳米管形貌及对葡萄糖催化性能的影响。本论文主要研究了以下几个方面:(1)以单铜辊急冷法获得的Ti60Cu40-xNix(x=0,1,5,10 at.%)非晶合金条带为前驱体,通过恒电位阳极氧化法制备了纳米管,系统研究了非晶合金前驱体中Ni元素含量阳极氧化电压等参数对纳米管微观结构的影响。实验结果表明,改变Ni元素含量和阳极氧化电压可有效调控纳米管的形貌,随着Ni元素的增加,纳米管的管径从18.4 nm增加到26.8 nm;将制备的纳米管结构应用于葡萄糖催化的测试,发现随着Ni元素含量的增加,所制备电极的葡萄糖传感灵敏度从415.3μAmM-1cm-2增加到531.9μAmM-1cm-2(检测区间为0-3.2 mM)。这是由于电极材料的电化学活性面积从2.28 cm-2增加到15.50 cm-2,并且Ni元素本身具有良好的电催化活性,因此Ni元素添加提高了材料的葡萄糖催化性能;(2)通过电化学脉冲沉积法在TiCuO纳米管(TiCuO NTs)表面修饰Ni和Co元素,得到Ni-Co纳米网状结构修饰的TiCuO纳米管复合电极材料((Ni-Co)/TiCuO NTs)。本文研究了不同沉积电流密度对纳米复合结构表面形貌的影响;另外,以纳米复合结构材料为电极进行了葡萄糖催化行为研究。结果表明相比于TiCuO纳米管,(Ni-Co)/TiCuO NTs具有高达3340μAmM-1cm-2(检测区间为0-1.1 mM)的葡萄糖传感灵敏度,且可用于真实人体血清中葡萄糖浓度的检测。本文获得的纳米复合结构能有效提高了葡萄糖催化性能,是由于双过渡金属修饰纳米管形成的纳米复合结构具有更大的电化学活性面积、更小的电荷转移电阻和更快的电子转移速率。其中(Ni-Co)/TiCuO NTs电极材料具备的电化学活性面积(57.25 cm-2)为TiCuO NTs电极材料(2.28 cm-2)的25倍。同时过渡金属元素Ni、Co的存在,极大提高了材料的电子转移能力,相比于TiCuO纳米管的电荷转移电阻Rct(1046 Ohm·cm~2)和表观非均相电子转移速率k(1.93 s-1),经过修饰的纳米复合结构电极材料具有更低的电荷转移电阻Rct(364 Ohm·cm~2)与更大的表观非均相电子转移速率k(5.22 s-1)。
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