【摘 要】
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β-PbO_2的电沉积机理对β-PbO_2的发展起着至关重要的作用。传统的β-PbO_2的沉积机理的相关研究和报道主要集中于低浓度的硝酸铅体系中。但是现在随着β-PbO_2向新兴的结构发展,硝酸铅的浓度逐渐提高,但在高浓度硝酸盐体系中的β-PbO_2电沉积机理尚未见详细报道基于上述原因,本文采用旋转圆盘电极(RDE)、循环伏安、电化学阻抗以及计时电流等电化学方法,结合经典的Koutecky-Lev
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β-PbO2的电沉积机理对β-PbO2的发展起着至关重要的作用。传统的β-PbO2的沉积机理的相关研究和报道主要集中于低浓度的硝酸铅体系中。但是现在随着β-PbO2向新兴的结构发展,硝酸铅的浓度逐渐提高,但在高浓度硝酸盐体系中的β-PbO2电沉积机理尚未见详细报道基于上述原因,本文采用旋转圆盘电极（RDE）、循环伏安、电化学阻抗以及计时电流等电化学方法,结合经典的Koutecky-Levich方程、Laviron方程对在高浓度的硝酸盐体系中β-PbO2的电沉积过程进行了研究,并对β-PbO2的成核过程的动力学参数进行了计算,得到以下的结论:在高浓度硝酸盐体系中,β-PbO2的电沉积行为就是Pb（Ⅱ）到Pb（Ⅳ）的氧化过程。Pb2+与水中的羟基自由基结合,分别生成了可溶性的产物Pb（OH）2+和不可溶的固体颗粒O-Pb2+,二者皆吸附在电极表面,在外加电场的作用下进一步氧化,最终生成β-PbO2。值得注意的是在Pb（Ⅱ）到Pb（Ⅳ）的过程中认为这是存在两个反应共同控制的结果;并且充放电过程可以达到激活电极表面的作用,从而降低β-PbO2形核电位。明确了Pb2+的传递阻力是由于浓差极化的原因导致的,即浓差极化会导致Pb2+的传递受阻,是β-PbO2的沉积的最大阻碍;扩散的阻力在适当的条件下能得到具有更好的耐蚀性的β-PbO2结构;ZrO2和WC功能性颗粒的掺杂,并没有改变β-PbO2的电沉积历程,但是却增大了β-PbO2的形核过程中的Pb2+的扩散速度,其中WC良好的导电性,对Pb2+的扩散速度的促进明显;根据Koutecky-Levich方程和拉维龙方程,对β-PbO2的形核过程进行了相关动力学参数的计算,获得β-PbO2沉积过程中的相关动力学参数;通过循环伏安曲线、计时电流曲线以及电化学阻抗谱分析了高浓度硝酸盐体系中β-PbO2的电沉积机理,与前述结果互相作证结果一致。其中可到相应的等效电路为R（C（R（Q（R（QR）））））;当截止电位大于等于1.30V时,二氧化铅沉积后才形成晶核,且PbO2的电沉积遵循（SH）三维连续成核模型。
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