多元金属掺杂改性ZnO/ZSM-5光降解印染废水的研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:diaoyujiao
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本文主要研究了负载型光催化剂(Zn O/ZSM-5)对罗丹明B的降解效果,以及光催化过程的多重影响因素。利用贵金属Ag和过渡金属Fe、Cu对材料进行掺杂改性,探究不同金属掺杂种类及比例的材料对罗丹明B降解率的影响。研究材料在紫外光、可见光、模拟太阳光以及太阳光等多种不同光源下的光催化性能,以及光催化氧化与H2O2化学氧化协同降解罗丹明B时的处理效果。此外,本论文也研究了再生材料的性能,并尝试利用外磁场对改性材料加以回收利用。主要研究结果如下:(1)采用扫描电子显微镜镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能量色散光谱仪(EDS)、X射线衍射(XRD)以及N2等温吸脱附曲线对材料的形貌和结构进行表征,结果表明多元金属掺杂改性材料颗粒较小且分布均匀,基本无团聚现象;材料具有较高的纯度和结晶度,并且杂峰较少;材料拥有介孔结构,吸脱附等温曲线呈现Ⅳ型,而且出现H3型滞后环,各样品的孔径分布均匀而且宽泛;由于掺杂量较少或者进入光催化剂的晶格,未出现掺杂元素的明显特征峰,表明材料改性成功。(2)以20W紫外杀菌灯做光源探究Zn O/ZSM-5的光催化性能,实验得出或选定的最佳实验条件为:0.1g/L的材料最佳投加量、5mg/L的罗丹明B初始浓度、p H为7、功率为20W的紫外杀菌灯以及0.1m L(质量浓度为6g/L)的H2O2添加量。罗丹明B在最佳实验条件下的2h降解率达到99.8%。(3)Ag、Fe和Cu的最佳掺杂比例分别为5%、3%、0.1%(按与Zn O的摩尔比)。在模拟太阳光(氙灯)和太阳光照射下,以下四种光催化材料对罗丹明B印染废水的脱色效果均为(按效果优劣排序):3%Fe-0.1%Cu-5%Ag-Zn O/ZSM-5>3%Fe-Ag-Zn O/ZSM-5>5%Ag-Zn O/ZSM-5>Zn O/ZSM-5,即掺杂改性方法使材料的光谱响应范围拓宽至可见光区,材料吸收光谱发生明显的红移,光量子效率得到显著提升。其中在氙灯和太阳光下,3%Fe-0.1%Cu-5%Ag-Zn O/ZSM-5在2h内对罗丹明B的降解率分别达到97.7%和96.24%。H2O2化学氧化与光催化氧化协同处理对罗丹明B有较好的脱色效果,在模拟太阳光照射下,以0.1m L的H2O2(质量浓度6g/L)作为外加氧化剂,最佳多元掺杂改性材料在90min时对罗丹明B的降解效率高达98.29%。(4)材料前三次的回收率分别为95.16%、97.04%和95.83%,三次回收的改性光催化材料3%Fe-0.1%Cu-5%Ag-Zn O/ZSM-5在4h对罗丹明B脱色效率依次为94.17%、89.01%和80.82%(在太阳光下)。催化剂在整个反应过程中基本没有失活,稳定性及分散性较好,通过超声波清洗及干燥等操作后依旧可以作为良好的光催化材料;多元掺杂改性材料具有较弱的磁性,但目前尚不能利用外磁场实现材料的全部回收利用。
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