【摘 要】
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能源危机和环境问题是全世界共同面临的问题,到目前为止,利用可再生太阳能的光催化技术已被广泛研究以解决这些全球性问题。要将该技术推向工业应用,光催化剂是至关重要的基础。石墨相氮化碳由于具有良好的物理化学稳定性、无毒、能吸收可见光等优点而引起科学界广泛的注意。然而,原始g-C3N4的光催化活性受到一些固有问题的限制,如光吸收效率低、光生电子-空穴复合率高、液固界面反应不充分等,阻碍了其实际应用。因此国
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能源危机和环境问题是全世界共同面临的问题,到目前为止,利用可再生太阳能的光催化技术已被广泛研究以解决这些全球性问题。要将该技术推向工业应用,光催化剂是至关重要的基础。石墨相氮化碳由于具有良好的物理化学稳定性、无毒、能吸收可见光等优点而引起科学界广泛的注意。然而,原始g-C3N4的光催化活性受到一些固有问题的限制,如光吸收效率低、光生电子-空穴复合率高、液固界面反应不充分等,阻碍了其实际应用。因此国内外研究者通过一系列改性策略来解决这些问题。其中提高g-C3N4的结晶度被证明是可以提高载流子分离和迁移效率的有效途径而受到广泛关注。本文通过简单的离子热和超分子预组装两种方法成功合成了较高结晶度的氮化碳材料。研究内容及主要研究结果如下:1、Na+、K+共掺杂的晶态石墨相氮化碳的制备及其光催化性能研究采用简易的一步离子热法制备了Na+、K+共掺杂的晶态氮化碳,研究了Na+、K+掺杂对氮化碳结构的影响,发现共掺杂时Na+、K+能协同提高氮化碳材料的光催化性能。通过不同反应温度的研究发现550℃条件下Na+不能掺入氮化碳中,且会破坏g-C3N4的结构进而降低氮化碳的光催化性能。600℃条件下Na+可以掺入氮化碳同时可以实现了Na+、K+的共掺杂。而通过HRTEM测试发现Na K-CN-600样品具有晶态结构。在可见光下分解水产氢实验测得Na K-CN-600的产氢率能达到1593μmol/（g·h）,是PCN的38倍多。分析发现,K+的掺入会引入介孔结构,并使得（002）面排布更为紧密。而Na+的掺入不仅能够加强（100）面的有序度,而且还能够引入一些新的晶面,这些都有利于提高光催化性能。此外,Na+、K+的共同掺杂相对于单独掺杂不仅更有利于Na K-CN-600的缩聚,从而使得结晶度提高,而且有利于带隙的进一步减小。所以Na K-CN-600的产氢率能分别高出Na-CN-600和K-CN-600将近1倍。2、庚嗪基超分子预组装调控g-C3N4形貌实现高效产氢在蜜勒胺和氰白尿酸在不同比例以及不同溶剂条件下筛选出形貌最佳的MC超分子,用MC超分子进一步制备了MC-CN-N纳米晶态材料。通过形貌研究发现MC-CN-N继承了MC超分子的纳米空心管结构,同时还生成了一些纳米片结构,这两种结构都表现出清晰的晶格条纹。在可见光下分解水产氢实验测得MC-CN-N的产氢率能达到2955μmol/（g·h）,是PCN的58倍,研究发现,MC-CN-N的空心管结构引入了介孔、造就了其更大的比表面积（73.845 m~2/g）以及更高的结晶度。其中介孔和更大的比表面积,为光催化产氢提供了更多了反应活性位点。少层和高晶态结构,加速了光生载流子传输到材料表面,提高了光吸收性能。这些因素共同作用加强了MC-CN-N的光催化活性。同时通过对比MC-CN-N和MC-CN可以得出结论,氮气气氛有利于保护样品的微观形貌。
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