【摘 要】
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光电化学（PEC）能量转换能够利用半导体将太阳光转化为氢气等可利用的清洁能源,是解决目前全球能源与环境危机的有效途径。在整个光电催化过程中,光生载流子的严重复合限制了半导体光电催化性能的提升,是该技术面临的主要瓶颈问题。其中,较于光生电子的转移,空穴的转移是动力学相对缓慢的过程,因此空穴的转移在载流子的有效分离中发挥着至关重要的作用。针对上述问题,我们将目光转向了对半导体光电极光生空穴的调控上,拟
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光电化学（PEC）能量转换能够利用半导体将太阳光转化为氢气等可利用的清洁能源,是解决目前全球能源与环境危机的有效途径。在整个光电催化过程中,光生载流子的严重复合限制了半导体光电催化性能的提升,是该技术面临的主要瓶颈问题。其中,较于光生电子的转移,空穴的转移是动力学相对缓慢的过程,因此空穴的转移在载流子的有效分离中发挥着至关重要的作用。针对上述问题,我们将目光转向了对半导体光电极光生空穴的调控上,拟通过发展新的策略与方法实现对空穴转移的调控,进而实现载流子的高效分离,提升光电极的光电催化性能。本论文的主要研究内容如下:1.将异质结的构筑与助催化剂的负载两种策略相结合,构筑了一种新型的光阳极体系钒酸铋/三氧化二铟/铁镍氢氧化物（Bi VO4/In2O3/Fe Ni）。研究表明,In2O3与Bi VO4之间形成了异质结结构,光生空穴在内建电场的驱动下将更快地转移至电极表面。Fe Ni助催化剂的负载进一步加快了光电极表面的水氧化反应动力学。二者的共同作用有效地增强了光电极光生电荷的分离,进而提升了其PEC水氧化性能,在AM 1.5G（100 m W/cm~2）和相对可逆氢电极（RHE）1.23 V电压下光电流可以达到4.0 m A/cm~2。2.以BiVO4光阳极为研究对象,提出了一种新的多步空穴转移策略,抑制了光生载流子的界面复合,增强了电荷分离,从而极大地提升了集成光电极的光电催化性能。通过在Bi VO4表面同时修饰四羧基苯基卟啉钴（Co TCPP）与聚苯胺（PANI）两种空穴传输层,在电极内部形成了阶梯式的多步空穴转移通道,从而加速了空穴向助催化剂Co Fe氢氧化物的转移,抑制了载流子的界面复合。光电极Bi VO4/Co TCPP/PANI/Co Fe展现出了优异的水氧化性能,在1.23 VRHE下光电流达到4.5 m A/cm~2。该工作为PEC能量转换提供了新的思路与方法。3.以卟啉（NiTCPP）为研究模板,构筑了一种光电阴极体系Ni O/Ni TCPP。不同于通过调控电子来实现光电阴极光生电荷分离的方法,该工作是通过改变Ni O中氧空位的浓度来实现对卟啉光生空穴的调控,进而加速电子转移,最终实现了光生电荷的高效分离。我们将上述方法称为氧空位介导的反置调控策略。该策略具有良好的普适性,可以拓展至其它光阴极体系。该工作为增强半导体光电阴极光生电荷的分离提供了新的策略,在太阳能转化领域具有潜在的应用价值。
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