粒子示踪法研究胶体悬浮液在复合外场下的动态

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胶体粒子悬浮液作为一种复杂流体,存在动态不均匀性。而工业生产应用中,胶体粒子悬浮液往往还经历着外场作用,使得这种动态不均匀性的观测和表征更加复杂。显微示踪微流变方法作为一种空间与时间分辨率都较高的手段,具有研究外场作用下胶体粒子悬浮液的动态不均匀性的能力,但目前仍在发展中,它对材料的流变特性的测试以广义斯托克斯–爱因斯坦关系为前提,在非平衡、非均匀、体系相互作用复杂的情况下并不适用。固着挥发的胶体悬浮液滴是常见的球形粒子在外场作用下的动态体系,光照致热流场中的α-FeOOH纳米棒悬浮液是典型的棒状粒子在外场作用下的动态体系,本论文的工作是建立外场作用下研究胶体粒子悬浮液中动态行为的实验方法和分析方法,讨论外场对胶体粒子悬浮液动态行为的影响,探究外场作用下胶体粒子悬浮液中结构动态的变化规律。本论文的主要内容和结果如下:1、在搭建二维显微粒子示踪微流变仪的基础上,基于叠加定向运动的一维随机行走,计算推导了一系列观察量和分析方法,建立的观察量包括向前移动因子F、约化均方回转半径g,建立的分析方法包括极坐标变换和极角归零、多模高斯拟合。在本论文的实验体系中,这些观察量可以对探针粒子运动的各个特点分离,利用建立的分析方法可以对这些运动特点对应的影响因素进行表征。2、以荧光PS微球作为探针粒子进行不同盐浓度悬浮液滴显微粒子示踪实验,观察悬浮液滴在玻片表面的挥发过程中探针粒子的运动行为。实验发现,不含盐的悬浮液滴中,探针粒子运动能力较强,几乎不存在静止的探针粒子;而含盐的悬浮液滴中出现了大量的静止探针粒子。通过建立并统计向前移动因子F,我们将流场作用中的探针粒子按运动的定向程度分类,发现在无盐的悬浮液滴中的探针粒子运动定向程度越来越高,而含盐的悬浮液滴中始终存在F<0.25的探针粒子。通过对探针粒子与基底间相互作用的计算表明,由于盐的加入使得探针粒子和基底的双电层被压缩,F<0.25的探针粒子是受到基底吸附而静止的粒子。3、悬浮液滴中的探针粒子运动速度随着挥发的进行而增大,增大的程度随着盐浓度的提高而降低。为了探究探针粒子的运动是否因为受到基底的摩擦力而速度变慢,本研究构造了约化均方回转半径(?),通过考察探针粒子的向前移动因子F和约化均方回转半径(?),可以将探针粒子的运动行为分成五类,从而将受到不同流场和基底摩擦作用的探针粒子分开统计。统计结果表明,所有运动的探针粒子均没有受到基底的摩擦作用。4、基于运动的探针粒子不受到基底摩擦作用这一事实,粒子运动速度的盐浓度依赖性其实是由流场的盐浓度依赖性造成的。通过基底附近的流动电势计算表明,盐的引入减弱了基底附近的电泳效应所致的探针粒子迁移,这解释了较高盐浓度的悬浮液滴中,粒子运动速度增大的幅度减小的原因。5、采用常温方法制备了α-FeOOH纳米棒的悬浮液,并使用透射电镜、X射线衍射、偏光显微镜和综合物性测量等手段分别表征了α-FeOOH纳米棒的形貌尺寸、晶体结构、双折射现象和磁性能,验证了α-FeOOH纳米棒的成功制备。选取了处于浓溶液区间的10 vol%、9 vol%和处于半稀溶液区间的8 vol%、7 vol%四个体积分数的α-FeOOH悬浮液作为实验对象,在光照致热对流流场中观察了探针粒子在悬浮液中的运动。实验发现,探针粒子的运动能力随着α-FeOOH体积分数的降低而增大;在施加外磁场后发现,探针粒子的运动能力有不同程度的减小,减小的程度随着α-FeOOH体积分数的降低而降低。这些现象是探针粒子受到周围α-FeOOH纳米棒限制程度不同而造成的。6、采用极坐标变换、极角归零方法,将探针粒子在热对流流场中的径向扩散运动变换为叠加定向运动的一维随机行走。在统计了探针粒子的向前移动因子F和一维位移概率密度分布后,分类并发现了静止和运动的探针粒子,表明了α-FeOOH纳米棒在外磁场作用下转动扩散系数减小,束缚了部分探针粒子的运动,这种束缚作用随着α-FeOOH悬浮液体积分数的降低而越来越小。在对两种运动行为的探针粒子进行分类后,利用双模正态分布拟合粒子的一维位移概率密度分布,得到了视场内样品的热致流场速度和粘度。
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