Pt/TiO2和Pt/CeO2-TiO2催化剂的光热协同三效催化性能研究

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急剧增长的汽车尾气排放已成为我国大气污染的主要来源。三效热催化转换器是目前最为有效的去除汽车尾气技术,如何开发新型三效催化剂、提高三效催化剂的使用效率既是形势所迫也是科研工作者不断追求的目标。光催化作用因反应条件温和、能耗低、反应完全、反应效率高及二次污染少而备受关注,但其较低的处理容量而无法取代热催化用于汽车尾气治理。本论文将紫外光照引入TiO2及改性TiO2负载的Pt三效催化剂热催化反应体系中,通过载体的光响应以促进TiO2载体和活性组分的相互作用而提高反应活性。具体开展以下工作:制备出Pt/TiO与Pt/CeO2-TiO2催化剂,分别考察了紫外光照下催化剂在CO+NO,CO+O2及C3H6+ O2三个探针反应中的光热协同作用性能,表征了紫外光照下反应气在两种催化剂表面的化学吸附行为,并结合催化剂的晶相结构、比表面、形貌、光吸收及表面化学状态研究,探讨了紫外光照在Pt/TiO2与Pt/CeO2-TiO2催化三个探针反应中的作用机制。本论文得到如下主要结果和结论:(1)与 Pt/TiO2 相比,Pt/CeO2-TiO2 在 CO+NO,CO+O2 及 C3H6 + O2 三个反应体系中都表现出更高的催化活性;(2)紫外光照同时提高Pt/TiO2与Pt/CeO2-TiO2催化剂对上述三个反应的低温催化活性、催化活性稳定性及NO还原成N2的选择性,表现出良好的光热协同作用;(3)紫外光照对Pt/CeO2-TiO2热催化反应的促进作用高于其对Pt/TiO2热催化反应的促进作用。分析认为,紫外光照激发TiO2产生的电子下可转移给Pt表面,导致Pt表面电子密度的提高,有利于CO、NO、C3H6在Pt表面的吸附和活化,进而促进三个反应的进行;CeO的引入不仅有助于Pt活性组分的分散及催化剂比表面积的提高,而且CeO2的储氧与释氧过程将促进TiO2光生电子向Pt表面的迁移,维持了催化剂体系中Pt的高电子密度(金属态),进一步提高了反应活性。论文的创新点在于:从电子转移角度出发,将半导体光响应产生电子作为电子助剂应用于TiO2基催化剂热催化三效反应体系中,为汽车尾气去除技术提供新的研究思路和途径。
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