镍基硒化物与氮化物的制备及其光—电催化性能及其在水分解中的应用

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为了解决全球能源和环境危机,光-电催化太阳能转化为燃料,产生氢气和氧气受到越来越多的重视。在过去的几十年中,人们已经探索出大量的半导体材料作为析氢反应(HER)析氧反应(OER)的光电催化剂。然而,它们的催化活性仍然不能满足能源器件对于催化剂的实际应用要求。本文通过对镍基硒化物与氮化物的制备及优化,研究了该催化剂的光-电催化析氢、析氧性能,及其在水分解中的应用。首先利用水热法在泡沫镍上制备钼酸镍阵列(NiMoO4/NF),之后再通过水热法进行MoSe2/NixSey纳米片的负载,制备得到钼酸镍阵列外包裹MoSe2/NixSey纳米片的核壳结构(NiMoO4@MoSe2/NixSey/NF)。通过钼酸镍阵列的加入,大大增加了片层结构与溶液接触的面积,并且使片层结构更好的暴露了活性位点,加快了电子传输效率,提高了电化学水分解的性能。在1M KOH溶液中,析氢条件下,-10 mA cm-2可以达到69mV过电位。析氧条件下,200 mA cm-2可以达到290 mV的过电位。并且在二电极体系下进行全解水测试,在20 mA cm-2得到1.46V电位,且通过1.5V电池驱动可以观察到阴极和阳极有明显的气泡冒出,从而证明NiMoO4@MoSe2/NixSey/NF样品具备双功能催化剂的优异性能。其次,采用泡沫镍作基材,用水热法制备氧化锌阵列(ZnO/NF),在管式炉里通入氨气进行掺氮,通过保温一定时间,制备出N-Doped-ZnO/NF阵列。样品中含有的Ni3N与ZnO发生协同作用,从而改善了催化剂的导电性及光-电催化性能。在1M KOH碱性溶液中,有光条件下10 mA cm-2电流密度下N-Doped-ZnO/NF可以到达析氢析氧电位为82mV和301mV。无光条件下10 mA cm-2电流密度下N-Doped-ZnO/NF可以到达析氢析氧电位为99mV和319mV。且在-0.133V vs RHE偏压下有0.704 mA cm-2光响应,证明N-Doped-ZnO/NF同时具有良好的电催化和光-电催化性能。
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