磷钨酸/TiO2-C3N4复合材料的制备及其光催化性能的研究

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TiO2作为半导体光催化材料具有污染小、成本低,氧化性强的特点,并且其化学性质稳定,近年来得到科研工作者的广泛关注。但是TiO2催化剂材料吸收紫外光的能力较强,对可见光的利用率较低;并且二氧化钛催化剂材料被光激发产生的电子-空穴对很容易再次结合;g-C3N4近年来越来越广泛的应用在光催化降解领域。本文致力于制备一种具有优良催化性能,污染小,重复利用性好的复合催化剂。本文首先通过溶胶凝胶结合程序升温的方法,制备了H3PW12O40掺杂锐钛矿TiO2纳米结构的光催化材料H3PW12O40/TiO2。以热缩聚尿素的方法制备出g-C3N4材料。然后通过超声法合成出H3PW12O40/TiO2-g-C3N4三元复合催化剂。并通过X-射线粉末衍射、X-射线光电子能谱、红外光谱、紫外-可见漫反射吸收光谱、荧光光谱、透射电子显微镜等现代材料检测手段对合成的催化剂材料的晶相结构、组成元素、光吸收特性和形貌进行了表征。结果表明复合材料H3PW12O40/TiO2-g-C3N4中的TiO2的晶型仍然为锐钛矿相,g-C3N4也未改变其原有的结构。H3PW12O40/TiO2均匀分布在g-C3N4复合材料当中。XPS检测到三元催化剂样品中含有C、N、O、Ti、W这五种元素。g-C3N4的禁带宽度在2.70eV,复合材料H3PW12O40/TiO2-g-C3N4的禁带宽度是2.88eV,负载了H3PW12O40/TiO2之后使催化剂材料的禁带能量提高,光吸收范围增加。荧光光谱显示三元复合催化剂异质结的荧光光谱的荧光强度较g-C3N4明显减弱,这说明在H3PW12O40/TiO2-g-C3N4异质结中有很明显的荧光淬灭现象产生,减小了光生电子和空穴的复合几率。本文研究了H3PW12O40/TiO2不同担载量的影响,结果表明当H3PW12O40/TiO2与石墨相氮化碳的质量比为2:8时,三元复合催化剂的催化效果最好。本文还研究了在模拟太阳光和可见光照射下TiO2、g-C3N4、H3PW12O40/TiO2、TiO2/g-C3N4、H3PW12O40/TiO2-g-C3N4这五种光催化材料对20ppm罗丹明B溶液的降解效率。结果表明H3PW12O40/TiO2-g-C3N4在模拟太阳光照的条件下光催化活性最好,在模拟太阳光照时间为20min时,TiO2、g-C3N4、H3PW12O40/TiO2、TiO2/g-C3N4、H3PW12O40/TiO2-g-C3N4催化效率分别为5.6%、42.6%、13.3%、36.5%、89.4%和98.3%。在可见光照射下三元复合催化剂光催化活性最好,在可见光下光照60min时,TiO2、g-C3N4、H3PW12O40/TiO2、TiO2/g-C3N4、H3PW12O40/TiO2-g-C3N4的降解效率分别为8.4%、73.5%、45.3%、78.3%和90.37%。通过对模拟太阳光下三元复合催化剂进行循环利用试验,三次重复利用在30min的降解效率分别是99.8%、93.7%和88.7%,证明了H3PW12O40/TiO2-g-C3N4具有较好的重复利用性。
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