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芳烃是一种重要的化工产品,其中苯、甲苯、二甲苯(BTX)是生产橡胶、纤维及许多精细化工产品的主要原料,随着市场需求量的日益增加及化石燃料量的减少,芳烃族产品的年产量很难满足生产生活的实际需要。甲醇催化转化制芳烃(MTA)工艺不仅能充分利用工业过剩的甲醇,而且其芳烃产品不含磷、硫等有害成分,是一个种洁净、高效、切实可行的芳烃生产工艺。目前,探究适合于MTA工艺的高活性、高选择性、长寿命的ZSM-5分子筛催化剂已经成为MTA技术开发的关键和热点。本论文针对MTA工艺中ZSM-5分子筛容易积碳失活和产品中芳烃选择性较低等问题,通过结合XRD、BET、NH3-TPD、FT-IR、SEM和TG等测试表征手段,考察了分子筛成型方式和硅铝比、弱碱改性引入介孔孔道、助剂La浸渍量及反应工艺条件等对提高ZSM-5催化剂活性、BTX选择性和寿命的影响。实验具体结论如下:(1)初步探究了分子筛成型方式和硅铝比对ZSM-5分子筛MTA催化性能的影响。结果发现,相比于简单压片法,分子筛挤条成型以及粘合剂的加入可以形成一定量的堆积介孔孔道,有助于提高分子筛的扩散能力,增加催化剂的稳定性。当Si/Al=80时,ZSM-5的催化活性较高,寿命长,产品中芳香烃含量较高。(2)利用弱碱NaHCO3, Na2CO3和NH3H2O改性ZSM-5分子筛,并考察经弱碱改性对催化剂催化性能的提高作用。结果显示经过三种弱碱改性以后,在ZSM-5分子筛中形成了多级介孔孔道,介孔的形成有效地提高了扩散速率和催化剂的寿命。与常规的ZSM-5分子筛相比较,ZSM-5/NH3H2O的B酸L酸的比值(B/L=7.35)稍微提高,但是总酸量降低,而ZSM-5/NaHCO3(B/L=0.127)和ZSM-5/Na2CO3(B/L=0.107)的B酸L酸的比值显著降低。经0.6mol/L NH3H2O处理后的ZSM-5分子筛显示出了较好的MTA催化活性,126h内保持甲醇转化率在50%以上,其液烃产率为27.52%,液烃产品中芳香烃和BTX的含量分别为56.12%和40.28%。(3)采用等体积浸渍法制备不同La浸渍量的LaZSM-5/NH3H2O催化剂。XRD测试显示没有其他相的特征峰出现,其孔道特性与ZSM-5/NH3H2O相似,SEM结果显示出在催化剂的表面上存在一些La相。La的负载不仅提高了芳烃的选择性,而且有助于提高催化剂稳定性。当La的浸渍量为1%时,液态产物中芳烃的含量达到68.86%,其中BTX的含量为60.50%,催化剂的寿命也增长到137h。(4)采用1.0LaZSM-5/NH3H2O催化剂,进行MTA反应工艺条件的优化。实验结果表明:当反应压力为1.5MPa、WHSV=1.0h-1时,综合考虑催化剂的稳定性、芳烃及BTX的收率,1.0LaZSM-5/NH3H2O的催化活性较好。