N掺杂对腐植酸基多孔炭吸附与脱氢性能的影响研究

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多孔炭以高比表面积、发达的孔结构和丰富的表面官能团等特点吸引了人们的关注,而多孔炭孔结构的设计和控制是提高其吸附性能的关键。本文以低阶煤为原料,从褐煤中提取腐植酸,通过掺杂改性制备腐植酸基多孔炭,并对氮掺杂腐植酸基多孔炭的制备方法进行了初步研究。在不同的制备条件下,采用活化法制备了不同孔径和比表面积的多孔炭。借助比表面积检测仪、红外光谱仪、热重分析仪等手段对多孔炭的物理结构和表面形态进行了表征,并研究了其对染料的吸附性能和对丙烷脱氢的催化性能。本文主要研究内容如下:(1)以褐煤为原料,采用碱溶酸析法实现腐植酸的提取、分离。分别以黑腐酸、黄腐酸为碳源,采用活化法制备氮掺杂多孔炭。通过改变掺杂氮含量、煅烧温度以及煅烧气氛,研究不同制备条件对氮掺杂多孔炭结构、性质的影响。实验结果表明,当加入腐植酸与三聚氰胺质量比为5:1时,所制备的黑腐酸基多孔炭C-D-1的孔容和比表面积最大,分别为0.46 cm3/g和706 m2/g。当煅烧温度为900℃时,所制备的黑腐酸基多孔炭C-D-900的孔容和比表面积最大,分别为0.46 cm3/g和730 m2/g。当煅烧气氛为氩气和二氧化碳时,所制备的黑腐酸基多孔炭C-D-Ar+CO2的孔容和比表面积最大,分别为0.49 cm3/g和797 m2/g。当加入腐植酸与三聚氰胺质量比为5:3时,所制备的黄腐酸基多孔炭C-U-3的孔容和比表面积最大,分别为1.13 cm3/g和1886 m2/g。说明在同样的制备条件下,黄腐酸基具有更大的孔容与比表面积。(2)以上述制备的多孔炭为吸附剂,研究了多孔炭对刚果红、罗丹明B和碱性橙2染料的吸附性能。研究表明,当改变掺杂氮含量的情况下吸附浓度为200 mg/L的染料时,黑腐酸基多孔炭C-D-1对刚果红、罗丹明B和碱性橙2染料的吸附效果最好,其相对应的吸附量分别为78.74 mg/g、90.37 mg/g和179.34mg/g。当改变煅烧温度的情况下吸附浓度为200 mg/L的染料时,黑腐酸基多孔炭C-D-900对刚果红、罗丹明B和碱性橙2染料的吸附效果最好,其相对应的吸附量分别为104.22 mg/g、105.80 mg/g和193.37 mg/g。当改变煅烧气氛的情况下吸附浓度为200 mg/L的染料时,黑腐酸基多孔炭C-D-Ar+CO2对刚果红、罗丹明B和碱性橙2染料的吸附效果最好,其相对应的吸附量分别为136.20 mg/g、116.67 mg/g和196.41 mg/g。而当改变掺杂氮含量的情况下吸附浓度为200 mg/L的染料时,黄腐酸基多孔炭C-U-3对刚果红、罗丹明B和碱性橙2染料的吸附效果最好,其相对应的吸附量分别为196.43 mg/g、180.64 mg/g和198.80 mg/g。黄腐酸基多孔炭对染料的吸附量最大,说明多孔炭的孔容、比表面积越大,微孔孔结构越发达,其吸附效果越好。(3)以制备的不同氮掺杂多孔炭为脱氢催化剂,考察其对丙烷脱氢的催化效果。实验结果表明,当丙烷脱氢反应温度为320℃、350℃、370℃以及400℃时,未掺杂多孔炭C-D的丙烯生成浓度分别为1.69%、3.84%、4.86%和5.67%,而氮掺杂多孔炭C-D-1的丙烯生成浓度分别为2.75%、4.07%、5.30%和6.62%。从实验数据可以得出,丙烯生成浓度随着丙烷脱氢反应温度的升高而不断增加。当氮掺杂多孔炭C-D-1催化反应时,其目标产物丙烯的生成浓度最多。
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