氧化石墨烯的功能化及其对Cu(Ⅱ)、染料的吸附性能研究

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水体是人们生活必不可少的资源,但是随着经济发展,不断有污染排放到了水体中,环境问题随之变得严重起来,各种污染废水直接或间接排放到水环境中,特别是重金属废水以及染料废水,这种现象在发展中国家尤其明显。而吸附法已被证实是高效经济的处理方法,专家学者们不断在探究新型吸附剂以实现对于污染水体的处理。氧化石墨烯(GO)以其优秀的结构特点已成为研究热点,但为了提高吸附剂的各种优秀性能,学者们在此基础进行改性制备得到各种复合材料,都以取得较好效果。所以本论文的目的也是探究出效果更好、稳定性更高的改性GO材料,利用共混法成功制备出了氧化石墨烯(GO),并在此基础上制备氧化石墨烯-EDTA、氧化石墨烯@ZIF-8纳米材料和磁性氧化石墨烯@HA复合材料,本课题的主要研究内容有以下几个方面:(1)成功制备得到氧化石墨烯(GO),在此基础上制备得到氧化石墨烯-EDTA,并将其作为吸附材料用于处理模拟含铜废水。探究不同影响因素对对铜离子去除效果的影(如:时间、温度、铜离子初始浓度等)。结果表明当温度为35°C、铜离子初始浓度为40 mg·L-1,GO对Cu(Ⅱ)的吸附容量达到10.74 mg·g-1。相同温度条件下,Cu(Ⅱ)初始浓度为20 mg·L-1,GO-EDTA对溶液中Cu(Ⅱ)的吸附效果最佳,其吸附容量为25.73 mg·g-1。烧杯所处环境的温度在一定范围内提高的时候,吸附能力增大,并且当温度分别25°C、35°C、45°C时,温度越高,吸附容量越大。通过拟合相关模型,GO-EDTA吸附Cu(Ⅱ)是自发、吸热的。具有吸附效果且制备简单,说明本材料可运用于实际。(2)研究了MOF材料对氧化石墨烯的改性,并且研究了复合材料的吸附效果及其影响因素。在制备氧化石墨烯的基础上,将MOF材料中的ZIF-8与之复合,制备得到不同配比的ZIF-8@GO,并利用ZIF-8@GO复合材料吸附铜离子。对比实验结果,吸附性能如下:ZIF-8@GO(7.83%)>ZIF-8@GO(20.03%)>ZIF-8@GO(4.07%)>ZIF-8@GO(2.48%),ZIF-8@GO(7.83%)具有更大的比表面积。制备材料过程中,ZIF-8可以附在氧化石墨烯表面,为吸附提供了更多有效的官能团,提高了对铜离子的吸附容量,通过探究最佳比例,我们发现ZIF-8@GO(7.83%)具有更好的好的结构性能、最佳吸附效果、最大吸附量。不同的配比对应着不同的纳米尺度形貌和孔隙率,这都会因为ZIF-8的含量而有所变化。整个实验过程中,材料的制备过程简单,一次合成法即可制备而成,且吸附效果良好,对低成本、高效吸附剂的开发具有一定前景意义。(3)制备得到了腐殖酸(HA)改性氧化石墨烯复合材料,并研究了该材料对于染料废水的吸附性能,并探究影响因素。通过共沉淀法将四氧化三铁、腐殖酸、氧化石墨烯进行复合得到复合物,通过一系列的吸附实验系统地研究了MHAGO复合材料对溶液中MB的吸附性能。探究了时间、温度、亚甲基蓝初始浓度和干扰离子的存在等因素对去除MB效果的影响程度。从结果可以得出结论,本实验中所制备的MHAGO复合材料表现出良好的吸附性能,并且带有磁性从而有利于从水体中去除。在温度为35°C、亚甲基蓝(MB)初始浓度为5.0 mg·L-1,MHAGO材料对于MB的吸附效率可以达到为76.04%。与氧化石墨烯相比,磁性氧化石墨烯/腐殖酸表现出更好的稳定性,并且易于从水体中去除。该研究表明MGO与腐殖酸的合成对于亚甲基蓝的吸附效率得到提高,在一定程度上拓展了改性氧化石墨烯材料的实际应用范围。
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