【摘 要】
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石化能源危机和环境污染的加剧让人们开始寻找清洁能源和开发能量储存与转化的新技术。超级电容器和金属-空气电池是目前比较有前景的能量储存和能量转化装置。然而,由于超级电容器电极材料能量密度不高且倍率性较差、金属-空气电池的氧还原反应（ORR）催化剂成本高、循环稳定性较差等缺点,限制了它们的进一步发展。因此,开发廉价且电化学性能优良的超级电容器电极材料和ORR催化剂是改善能量储存和转化技术的关键。以可再
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石化能源危机和环境污染的加剧让人们开始寻找清洁能源和开发能量储存与转化的新技术。超级电容器和金属-空气电池是目前比较有前景的能量储存和能量转化装置。然而,由于超级电容器电极材料能量密度不高且倍率性较差、金属-空气电池的氧还原反应（ORR）催化剂成本高、循环稳定性较差等缺点,限制了它们的进一步发展。因此,开发廉价且电化学性能优良的超级电容器电极材料和ORR催化剂是改善能量储存和转化技术的关键。以可再生的生物质资源部分替代石油制品制备杂化多孔碳并将其作为超级电容器电极材料和ORR催化剂是一个重要且可持续的方法。本论文利用生物质作为碳基原料,通过杂质原子掺杂和活化的方法,制备具有优异超级电容性能和ORR催化性能的多孔碳材料。具体内容如下:1.以壳聚糖为碳源和氮源,氯化铁为壳聚糖溶剂、活化剂和模板,硼酸为硼源,制备具有优良超级电容性能的B、N共掺杂多孔碳BNPC-Fe。BNPC-Fe具有分级多孔结构、高比表面积和高的微/介孔含量,有利于电解质离子的传输和电荷储存。B、N原子分别与C结合成键,既可以提高多孔碳的表面润湿性,又可以协同增强多孔碳的超级电容性能。BNPC-Fe具有优异的超级电容性能,在三电极体系中比电容可达393 F g-1(0.5 A g-1)且循环稳定性高;在双电极体系中单电极比电容为205 F g-1(1.0 A g-1),能量密度为19.1 Wh kg-1,表现出优异的超级电容性能。作为离子液体和固态超级电容器的电极材料时,BNPC-Fe也表现出优异的电化学性能。2.以羧甲基纤维素为碳源,利用其结构单元中丰富的羧基固定金属有机框架ZIF-8颗粒,再通过导向冷冻和热解碳化制备具有优良超级电容性能和ORR催化性能的Zn、N掺杂多孔碳纳米片。负载的ZIF-8同时作为Zn源、N源和造孔剂。制得的Zn、N掺杂多孔碳纳米片具有高比表面积和高的微孔量。随着Zn（NO3）2和HMim添加量的增加,碳纳米片的Zn、N含量逐渐增加。其中,CMC@Zn NPC-1.2具有优良的超级电容性能,在20 mV s-1和1 A g-1时的比电容分别高达520和396 F g-1,在功率密度为400 W kg-1时能量密度达到16.4 Wh kg-1。作为ORR催化剂时,CMC@Zn NPC-1.2的起始电位和半波电位分别为1.014和0.880 V vs.RHE,电子转移数为3.32-3.82,ORR催化性能可与商用Pt/C相媲美。3.以壳聚糖为生物质原料,利用壳聚糖分子中的氨基固定ZIF-8颗粒,通过冻干和高温碳化得到一系列Zn、N掺杂多孔碳。通过调节醋酸浓度和Zn（NO3）2/HMim的摩尔比可以调节杂化多孔碳的结构和电化学性能。所得多孔碳具有丰富的微孔/介孔/大孔结构、较高的比表面积、高的石墨化程度和高含量的Zn、N掺杂构型。ZIF-8@CS-Zn NPC-1:8在酸性和碱性电解液中均表现出高比电容和优良的倍率性。在ORR测试中,ZIF-8@CS-Zn NPC-1:8为四电子转移过程,起始电位、半波电位和极限电流密度分别为0.983 V vs.RHE、0.830 V vs.RHE和7.128 mA cm-2,可与Pt/C催化剂相媲美。以ZIF-8@CS-Zn NPC-1:8为氧电极的锌-空气电池具有高的开路电压、功率密度和良好的倍率性。在5 mA cm-2的电流密度下获得770.9 mAh g-1的比容量,对应的能量密度为925.1Wh kg-1。
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