基于DTT法测量广州市区PM2.5氧化潜势的初步研究

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近年来,我国灰霾污染频发,PM2.5已成为最受关注的大气污染物之一。珠三角地区作为我国经济发达的区域之一,随着城市化的快速发展,形成了具有地域特征的大气复合污染,颗粒物污染较为严重,对人民群众的身体健康造成了严重威胁。大气颗粒物能致使人体细胞内生成活性氧化物种,引发氧化应激,是造成不良健康效应的主要原因,常用氧化潜势(Oxidative potential)来表征大气颗粒物对人体健康的影响。二硫苏糖醇(DTT)法是近年发展的一种测定颗粒物氧化潜势的方法,具有易操作、实验设备低廉等优点,在国内外应用较广。本研究改进了DTT测量方法的颗粒物提取方式和反应流程,以位于广州市中心的暨南大学大气超级监测站(113.35°E,23.13°N)为采样点,测定了2018年1月、4月广州市大气PM2.5的氧化潜势(DTTm&DTTv),结合在线大气观测数据,统计分析了不同气象条件、典型污染天气条件下的氧化潜势及其干湿季变化特征;同时测定了PM2.5中11种常规水溶性离子和21种重金属的含量,分析了重金属对氧化潜势的贡献,本文的主要结论如下:(1)2018年1月DTTm平均值为13.47±3.86 pmol min-1μg-1,范围是8.1524.3;4月DTTm平均值为14.66±4.49 pmol min-1μg-1,范围是10.3231.70。1月DTTv平均值为4.67±1.06 nmol min-1 m-3,范围是2.416.10;4月DTTv平均值为4.45±1.02nmol min-1 m-3,范围是2.286.19。1月和4月大气PM2.5氧化潜势无明显差异,灰霾天(PM2.5质量浓度?75μg/m3)时氧化潜势(DTTm)并非最大值,而DTTv较高;降雨会使得氧化潜势值(DTTm&DTTv)降低。(2)本研究发现PM2.5氧化潜势DTTm与大多数在线观测参数之间无明显相关性;而DTTv与PM2.5、OC/EC,BC等在线观测数据的质量浓度均存在很好的相关性,DTTv与PM2.5质量浓度存在很好的相关性,说明颗粒物浓度越大对健康的不利影响明显,然而相关性的高低并不能表明因果关系,虽然碳质组分本身与PM2.5之间存在很好的相关性,这从另一个方面说明含碳组分可能对颗粒物的氧化潜势贡献没有贡献或者贡献很小。(3)加入螯合剂EDTA对颗粒物中的重金属进行络合,发现两种形式的氧化潜势(DTTm和DTTv)均发生明显降低,其中1月和4月的PM2.5氧化潜势(DTTm-OPEDTA,pmol min-1μg-1)分别降低86.2%和90.9%;1月和4月的PM2.5氧化潜势(DTTv-OPEDTA,nmol min-1 m-3)分别降低84.4%和90.0%。(4)采用参数化方法量化了广州市PM2.5中重金属元素对氧化潜势的贡献,发现重金属元素尤其是Cu(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)是氧化潜势的主要贡献者,结合金属来源分析,我们初步判断交通污染源、工业排放尤其是金属冶炼可能是氧化潜势贡献的主要来源。
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