上转换纳米粒子的颜色调制及其在比率荧光检测中的应用

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ddnihaoba
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在生命科学和环境检测领域,针对某一特定检测物的定量分析非常关键,光学传感器作为一种非侵入性的测量方法在生物环境中应用很广泛。在众多光学检测方法中,比率荧光技术由于其简单的操作、高灵敏度和优异的重复性,吸引了越来越多科研工作者的注意,特别是在可视化试纸及成像上的应用。传统的比率荧光探针的合成都是将发光材料简单混合或者化学键相连,如量子点、碳点、纳米团簇等。这些设计容易导致颜色分离且很难以正确的比例合成,探索设计光学性质稳定的探针是重中之重。上转换纳米材料因其优异稳定的光学性质、无毒、背景干扰少以及无光漂白的特点,在环境检测和生物成像上应用广泛。更重要的是这种材料一旦制备成功,其发射波长和光强便保持稳定,可以作为理想的发光材料应用于比率荧光探针的设计。本论文中,我们合成了颜色可调的上转换纳米材料,并将其应用到铬离子的比率荧光检测上,实现了变色明显的可视化检测。  第一章,主要论述了比率荧光探针的设计原理、合成方法及其应用,同时也介绍了上转换纳米材料的发光原理、合成方法及其在相关领域的应用。  第二章,我们首先采用高温热分解法合成了表面油酸修饰的LiYF4∶Yb3+/Ho3+/Ce3+@LiYF4纳米颗粒,在980 nm激发下发出540 nm和640nm荧光的核-壳纳米材料。为了进一步调控红绿光的比例,我们掺杂了Ce元素用来提高红光发射的强度,使得上转换纳米粒子的颜色可以从绿色变化成橙红色。借助透射电镜、高分辨透射电镜、扫描电镜、X射线电子衍射、傅立叶转换红外光谱、荧光光谱、CIE等手段对上转换纳米粒子的形貌、晶型、光学性质进行表征,验证我们的合成结果。  第三章,我们选择铬离子作为目标物考察这种上转换材料在比率荧光检测上的应用可能性。采用1% Ce3+掺杂的上转换纳米粒子作为能量给体,以CRD(一种对铬离子响应的有机染料)为能量受体组装在纳米粒子表面,利用两者的能量转移原理淬灭上转换发出的绿光。同时,红光保持不变作为内参信号,在铬离子加入后产生从绿光到黄光到橙光再到红光的一系列颜色变化,这种变化在980nm激光照射下可以被人眼观察到,实现了可视化检测。此外,这种比率探针还应用到了工业废水中铬离子的检测,为其实时和在线监测提供了一种行之有效的方法策略。
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