腔体约束对激光诱导击穿光谱辐射特性的影响

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激光诱导击穿光谱(Laser-induced breakdown spectroscopy, LIBS)技术是近年来发展迅速的一种原子发射光谱检测技术,具有快速、多元素同步分析、实时、不受样品状态的限制、微损耗、可以实现远程操作等优点。因此在原材料分析、危险环境中的分析、环境监测和医药分析等方面有着广泛的应用。但是,由于LIBS在实际的应用中相比于目前的其他检测技术存在检测线较低的缺陷,这严重的限制了该技术进一步的发展,因此,提高激光诱导击穿光谱的信号强度和降低光谱的稳定性是目前的研究热点。有关于这两方面的改善,主要涉及两种技术方案,一种是双脉冲激光诱导击穿光谱技术。该技术包括平行双脉冲、垂直双脉冲以及交叉双脉冲三种方式;另一种是激光烧蚀结合放电的LIBS技术,该技术类似于双脉冲LIBS,利用周期性振荡放电等离子体代替第二束激光,可以有效地再加热激光等离子体,从而提高信号的灵敏度、精度和信噪比,该技术适用于各种土壤中主要元素及微量元素的检测。近年来,研究发现激光诱导结合腔体约束的LIBS技术亦能够有效的改善LIBS的信号质量。然而目前关于腔体约束LIBS技术研究还很不够,一方面,对于单脉冲激光诱导击穿光谱,大部分研究者只是研究了在某种腔体约束尺寸或者在两三种腔体约束尺寸下对等离子体光谱强度的影响,很少研究在什么样的腔体约束尺寸下可以实现最好的增强效果,即未对腔体约束尺寸进行系统的研究以获得最优化的腔体约束尺寸,同时,在前面的腔体约束的研究中,对等离子体光谱稳定性的研究,得到完全相反的两种结果。另一方面,对于在双脉冲激光诱导击穿光谱,目前只是报道了垂直双脉冲结合一对平行板的约束来改善LIBS信号,而未涉及到同轴双脉冲结合腔体约束的相关研究。针对目前研究的不足,本文系统研究了腔体约束对激光等离子体辐射特性的影响。论文首先介绍了LIBS技术的成长历程、目前关于腔体约束的LIBS技术的发展现状以及LIBS技术的相关理论知识,接着介绍了整个实验方案的设计、实验仪器和参数的选择。然后针对目前研究存在的不足开展以下两方面的研究内容:第一,设计并制作了一系列不同尺寸的铝质圆柱形腔体,系统研究单脉冲条件下,腔体约束尺寸对LIBS辐射光谱的信号强度及稳定性的影响,获得了最优化的腔体约束尺寸。在最优化的腔体约束条件下,进一步分析了约束对单脉冲激光等离子体电子温度和电子数密度的影响,并以铝合金中铁元素为例,开展定量分析研究,提高了LIBS的检测限。第二,首次将腔体约束与平行双脉冲激光诱导击穿光谱技术相结合,开展了约束双脉冲激光诱导激光光谱技术研究。优化了双脉冲时间延迟,并结合前面所得的优化约束腔体尺寸,研究腔体约束对双脉冲LIBS光谱辐射强度和稳定性的改善,以及约束条件下双脉冲激光等离子体电子温度和电子数密度的变化,很好地提高了光谱信号强度和稳定性。论文最后对上述研究作了总结,并同时给出了下一步的工作展望。
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