铈锆固溶体的合成及其催化氧化CO性能研究

来源 :云南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xinleng1987
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随着经济社会的发展,汽车尾气排放的日益加剧,因为贫氧而导致烃类等含碳化合物的不完全氧化而产生的CO越来越多。另外,在卷烟燃烧所产生的大量化合物中,一氧化碳(CO)是一种对人体健康有很大危害的气体之一,对于CO的消除刻不容缓。铈锆固溶体有良好的储放氧性能和热稳定性,在机动车尾气催化净化等领域有很重要的作用。铈锆固溶体的氧化还原性能和储氧性能与其氧空穴的浓度、氧空位的迁移速率、表面积和阴离子缺陷的形成等因素密切相关。为进一步改善铈锆固溶体的催化氧化能力,在众多研究方法中,铈锆固溶体的制备最为关键。本论文研究应用两种方法制备铈锆固溶体。一种是改进的柠檬酸法,另一种是生物模板法。在介孔材料制备的方法中,模板法一直是制备研究的重点。生物模板的来源广泛可再生、结构独特、容易去除等优点,备受关注。本论文首次利用烟草废次物(主要是烟叶叶片和烟梗条)和烟梗丝为生物模板,成功制备了铈锆固溶体。并进行了扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附、X射线衍射法(XRD)、光电子能谱(XPS)、程序升温还原(H2-TPR)、储氧量(OSC)和CO氧化活性评价等表征和检测。实验研究表明:以柠檬酸法制备的CexZr1-xO2的CO氧化活性是随着Zr含量的增加而下降,这是因为ZrO2的CO氧化活性非常差,ZrO2的引入,导致活性物种CeO2的减少,引起CO氧化活性的降低。以烟草废次物(主要是烟叶叶片和烟梗条)为生物模板,成功制备了铈锆固溶体。实验研究表明,以烟叶叶片为模板制备的铈锆固溶体,对CO的氧化活性不高,但是具有很高的储氧量(OSC),达到1976μmol/g。而用烟梗条为模板制备的铈锆固溶体,对CO的氧化活性比以烟叶叶片为模板制备的铈锆固溶体高,但是储氧量却低得多。以烟梗丝为生物模板制备的不同铈锆比的固溶体,在CO的氧化活性评价中表现出很高的活性,尤其是铈锆比为1:1的固溶体对CO起燃活性温度最低,起燃活性温度(T50)为153℃,均高于文献所报道的铈锆固溶体对CO的氧化活性。
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