压强作为重要的热力学参量之一,能够调控物质构型与物化性质。通过压强作用可以使原子间距缩短、原子排列方式改变、电子轨道重叠度增强等。在有机晶体中,压强可以使分子间距离、晶体构型以及分子点群对称性发生变化,从而诱导结构相变。同时,压强可以降低物质反应能量壁垒,促使在常压下难进行的反应得以发生,从而可以获得新物质。因此在研究物质结构相变、寻找新型有机材料时,高压已经成为最有效的一种手段。本文选取了双氰胺和脒基硫脲两种典型的氢键有机晶体为研究对象,我们采取金刚石对顶砧技术（DAC）并结合拉曼光谱方法,研究两种含有氢键的有机晶体在高压下的结构相变。双氰胺,也称作二氰二胺,是一种典型含有双键和三键交替的有机化合物,常作为重要的化工产物中间体使用。本文首先测量了双氰胺的原位高压拉曼光谱。可以看出,随着压强的增加,绝大多数的拉曼谱线向高波数方向移动,表明所对应特征官能团的折合键长随压强的增加而变短。通过分析双氰胺的频移-压强曲线,我们发现双氰胺大约在5 GPa条件下存在结构相变,并伴随一些拉曼谱带相对强度的改变(如:502 cm-1、524 cm-1、934 cm-1、2157 cm-1)。通常情况下,双氰胺具有两种共存的同分异构体（氨式和亚氨式）,分别对应的特征拉曼谱带为2203 cm-1和2157 cm-1,我们拟合了两种同分异构体的特征拉曼峰强度比随压强变化关系曲线(I2203cm-1/I2157cm-1),发现当压强增加至11 GPa时,双氰胺的氨式结构消失,全部转变为亚氨式结构。本研究探索了双氰胺在高压下的结构相变和异构体转变,为高压下双氰胺的结构和物性提供了一定的研究基础。脒基硫脲可看成由脒基和硫脲官能团交替连接而成的一种有机化合物。由双氰胺制备,是一种重要的工业母体材料。我们首先测量了脒基硫脲的拉曼光谱,对其进行了光谱的归属认证。其次获得了脒基硫脲的高压原位拉曼光谱,与双氰胺相似,绝大多数的拉曼谱线随压强的增加向高波数方向移动,这也是因为分子内的折合键长随压强增加而变短造成的。通过分析脒基硫脲的频移-压强曲线,发现绝大部分的谱线斜率在1.5 GPa处存在突变。此外,在该压强处也存在谱线的劈裂和消失,由此我们认为脒基硫脲在1.5 GPa条件下可能存在结构相变。具体的晶体结构参数需要后续的高压同步辐射X射线衍射实验加以印证。本项工作为高压下脒基硫脲的结构演变提供了实验依据,对脒基硫脲的结构构象研究有一定的指导意义。