在钙钛矿太阳能电池中,空穴传输层对器件效率及稳定性起着极为重要的作用。席夫碱金属配合物作为一类新型的金属配合物,具有合成简单、成本低廉、半导体性能优越等特点,且可通过化学修饰调节材料的电子能级,使其与钙钛矿材料的能级相匹配,是一类理想的钙钛矿太阳能电池空穴传输材料,然而,目前这方面的研究却鲜有报道。本研究设计合成了一系列新型席夫碱金属配合物,探讨了该系列材料作为钙钛矿太阳能电池空穴传输层的可行性;通过改变不同中心金属及引入烷基链,系统调节材料的物理、化学和电子等性质,筛选出合适的分子结构应用于钙钛矿太阳能电池,构建合适结构的电池器件,通过器件性能表征,系统研究了材料分子结构与器件性能的内在关联。本研究设计合成了一系列含有不同中心金属的席夫碱金属配合物:PtMePy、PdMePy、NiMePy、CuMePy、PtPy、PdPy和CuPy,通过核磁共振、质谱、元素分析、红外光谱等技术对材料结构进行表征;探索了不同中心金属及甲基取代和非甲基取代对材料的电子能级、热/化学稳定性、光谱性质、有机溶解度等性质的影响规律。采用真空蒸镀法制备上述材料薄膜,利用掠入式X射线衍射(GIXRD)技术结合材料单晶数据研究了薄膜内分子间的相互作用,结果表明,材料分子间的相互作用以π-π堆积为主,易形成具有良好电荷传输性质的高度取向的多晶薄膜;通过扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)技术研究薄膜的形貌,以此为依据调节薄膜的制备工艺参数及筛选合适的薄膜;利用电离能测试光电子能谱(IPS)技术测试了材料的电子能级,结果表明,材料的电子能级与钙钛矿材料的能级相匹配,适合作为钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料。本研究以此类材料为空穴传输层,构建n-i-p型钙钛矿太阳能电池,器件测试结果表明,除了CuPy,基于PtMePy、PdMePy、CuMePy、NiMePy、PtPy和PdPy的器件分别获得7.35%、6.88%、8.00%、8.15%、4.73%和3.55%的光电转换效率,其中,基于NiMePy的器件光电转换效率最高,测试结果可由单晶数据获得合理解释。实验结果同时表明,该系列席夫碱金属配合物薄膜能有效隔绝空气中水氧的入侵,对电池起到有效的封装作用,从而提高器件的寿命及稳定性。本论文同时研究了不同的封装材料(UV膜、玻璃帽、Teflon溶液和铜酞菁等)对钙钛矿稳定性的影响,结果表明,UV膜的封装效果最好,将封装后的钙钛矿活性层放置于空气中300天左右后,活性层仍旧保持良好的稳定性。